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《北京大学》 2012年
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室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子及影响因素

沈国锋  
【摘要】:颗粒物(Particulate Matter, PM)和多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)是两类广泛受到研究关注的污染物,其对环境质量和人体健康都有着显著的影响。在污染物的各种排放源中,室内固体燃料的燃烧排放是一个重要的贡献者。在发展中国家的农村地区。由于清洁能源的使用成本相对较高,而且普及面有限,同时传统的生物质能源和煤炭又比较容易获得,因此,这类固体燃料是居民生活和取暖活动的主要能源,消耗量很大。 排放估算是研究污染物的环境行为及其影响的基础,一般由排放因子和能源消耗量计算得到。缺乏实测而有效的排放因子(Emission Factors, EF)是造成排放估算不确定性的主要原因。目前,围绕中国农村地区室内固体燃料,如秸秆、薪柴和煤炭燃烧过程排放的颗粒物和多环芳烃等污染物的排放因子测定工作还比较少。本研究在实际的厨房环境中,模拟了室内煤炭、秸秆和薪柴的燃烧过程,测定了固体燃料的室内燃烧排放特征。 本研究的主要创新点在:1)针对目前排放因子数据稀缺,造成排放估算不确定性较高的现状,通过实测研究提供了大量的颗粒物、有机碳(Organic Carbon, OC)、元素碳(Elemental Carbon, EC)、多环芳烃及其衍生物的排放因子基础数据,并指出由于室内炉灶实际燃烧中通风供氧条件的差别,其排放的污染物要高于实验室反应箱中的燃烧排放;2)在提供大量基础数据的同时,分析了影响排放因子变异的主要因素,并进行了定量的表征;3)通过比较秸秆、薪柴和煤炭燃烧排放的颗粒物粒径分布和多环芳烃谱分布等排放特征,揭示了不同燃料的特征差别,为源解析、健康风险分析和气候变化研究提供基础;4)通过实验实测不同燃料燃烧产生的惹烯排放因子,对其是否可作为针叶类薪柴燃烧排放的标志物进行了评估;5)首次通过实验测定了颗粒燃料燃烧产生的污染物排放因子,并定量地分析了颗粒燃料推广对污染物减排的影响。 秸秆燃烧排放的PM、OC和EC的排放因子分别是8.19±4.27(3.41-16.8)、1.38±0.70(0.493-2.64)和1.45±0.62(0.354-2.34) g/kg。16种PAH的总排放因子为23.6-142mg/kg,均值是62.1±34.6mg/kg。由于室内炉灶燃烧过程中,炉膛容积较小,供氧有限,因此不容易燃烧完全,进而生成并排放较多的不完全燃烧产物。秸秆的湿度和燃烧效率是影响污染物排放因子的两个最显著的因素(p 0.05)。这两个因素可以解释颗粒物和多环芳烃排放因子变异的83%和60%。 薪柴燃烧的结果表明,灌木比乔木排放较多的颗粒物及多环芳烃等污染物。灌木燃烧排放的PM、OC、EC和PAHs的排放因子分别是3.74±0.80(3.10-4.63)、0.81±0.64(0.21-1.48)、1.53±1.01(0.48-2.49) g/kg和86.7±67.6(27.1-160) mg/kg。乔木排放的PM,OC, EC和PAHs的排放因子分别是2.04±1.38(0.71-6.23)、0.80±0.85(0.11-3.81)、0.50±0.36(0.06-1.19) g/kg和12.7±7.0(3.2-32.7) mg/kg。颗粒物中总碳(元素碳和有机碳之和)的质量分数在61%左右,高于秸秆排放的颗粒物38%的含碳量。颗粒物的排放因子随燃烧效率的增加而降低,而与燃烧湿度的相关性并不显著(p0.05)。由于各因素的影响交错复杂,而且测定的排放因子具有较大的变异,因此单个因素的影响结果可能不显著。 煤炭燃烧排放的污染物的排放因子差别较大。本研究中5种煤炭(2种蜂窝煤3种块煤)燃烧产生的PM、OC、EC和PAHs的排放因子范围分别是0.065-10.8g/kg、0.007-1.00g/kg、0.006-0.825g/kg和6.25-253mg/kg。无烟煤的排放因子比烟煤的低。两种蜂窝煤的排放要低于另外三种块煤的排放。因此,煤炭燃烧排放的污染物不仅与挥发性组分、热值等性质有关,还和煤炭的形状有着较大的关联。 本研究首次测定报道了室内固体燃烧产生含氧多环芳烃和硝基多环芳烃的排放因子。相较于母体多环芳烃,衍生多环芳烃具有更直接更强的危害。研究结果显示,含氧多环芳烃的排放因子与母体多环芳烃在一个数量级,而硝基多环芳烃要低很多。多环芳烃的衍生物比母体多环芳烃更倾向于在颗粒物,尤其是细颗粒上富集。 粒径分布的研究结果表明,室内固体燃烧排放的颗粒物以细颗粒物为主。煤炭、秸秆和薪柴燃烧排放的粒径小于2.5μm的细颗粒物分别占到总颗粒物质量的77.5%、81.0%和79.4%。乔木燃烧排放的颗粒物比灌木和秸秆燃烧排放的颗粒物要细。前者以粒径小于0.4μm的极细颗粒物为主,而后二者为峰值在0.7-2.1μm粒径段的细颗粒物。 惹烯经常被认为是针叶类薪柴燃烧排放的标志物(biomarker),而被用于多环芳烃的源解析研究。本研究基于实测不同燃烧源排放的惹烯排放因子数据,针对惹烯是否可以作为针叶类薪柴燃烧排放的标志物进行了定量的评估。秸秆、薪柴和煤炭燃烧排放的惹烯的排放因子分别是0.012-0.45、0.042-0.47和1.1-267mg/kg。在所研究的5种针叶类树木中,油松和落叶松的排放较高,分别为0.34±0.08和0.29±0.22mg/kg,要高于其他非针叶类薪柴的排放。但是,其他三种针叶类树木产生的惹烯的排放因子和其他薪柴的排放没有显著的差别(p0.05)。而且,针叶类薪柴的惹烯排放因子和秸秆的排放因子没有显著的差别(p0.05)。另外,5种煤炭燃烧产生的惹烯排放因子在2.2±1.5到187±113mg/kg之间,明显地高于秸秆和薪柴(p 0.05)。因此,惹烯不能作为针叶类树木燃烧排放独特的标志物。在多环芳烃的源解析中,其他源,尤其是煤炭燃烧排放的惹烯需要考虑进去。 本研究中首次测定了颗粒燃料(Biomass Pellets)燃烧产生的颗粒物及多环芳烃等污染物的排放因子,颗粒物的粒径分布和多环芳烃谱分布等特征,并与原始燃料的排放特征进行了比较。玉米秆颗粒燃烧排放的CO、EC、OC和PM的排放因子分别为21.1±16.2、0.121±0.158、0.156±0.121和2.62±1.20g/kg。松木颗粒燃烧排放的这些污染物的排放因子分别是4.38±2.25、0.095±0.118、0.033±0.026和1.17±0.89g/kg。两种颗粒燃料燃烧排放的多环芳烃的总排放因子分别是14.1±8.9和8.33±5.94mg/kg。相较于原始燃料在传统炉灶中的燃烧,颗粒燃料燃烧产生的CO, OC, EC和PM的排放因子要显著地降低(p 0.05),但是多环芳烃的排放因子没有明显的变化(p0.05)。由于颗粒燃料的炉灶燃烧效率一般较高传统生物质炉灶,因此,综合考虑排放因子和热效率后可以发现,推广颗粒燃料可以明显降低室内生物质燃烧产生的污染物的排放。
【学位授予单位】:北京大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:X513

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