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光催化降解室内VOCs相关性研究

唐峰  
【摘要】:尽管很多光催化净化器已投入市场,但其机理及实际性能仍需进行更多的系统研究。首先是催化剂的活性,它直接关系到VOCs降解的实际效果以及净化器的使用寿命。而现有的光催化动力学模型不能很好地反映这一点。其次是多组分VOCs问题。我们所生活的室内空气环境处于多种VOCs的混合状态,常见并对人体有极大危害的VOCs也有数十种之多。很有必要对多组分VOCs的实际降解效果进行研究。但很多研究者往往只看到多组分的竞争吸附,而忽视了其他方面的内在联系。这种内在联系,既包括目标VOC分别在单、多组分中降解效果的联系,也包括不同VOCs降解特性之间的联系即相关性。 针对上述问题,本论文以苯、甲苯、乙苯、对二甲苯、邻二甲苯、2-丁酮、正辛烷、均四氯乙烷等室内常见VOCs为目标进行了深入研究,主要成果如下: (1)指出了L-H模型在描述高浓度区VOCs降解时的不足,并从催化剂钝化角度提出了一个低、高浓度区都适用的形式简单的钝化模型。同时,提出了钝化区、抑止浓度、最大反应速率、最大光强、最大光能利用率等概念,可用来指导光催化型净化器的优化设计和选型; (2)系统分析了多组分VOCs的相互影响,根据钝化模型提出用影响率(钝化项与线性项之比)η=0.2作为判定多组分相互影响是否可忽略的指标,这在实验中得到了充分验证。但是,目标VOC在单、多组分反应中的线性项依然相等。据此,可利用多组分的实验结果来预测相应单组分在低浓度(如小于0.5ppm)下的降解效果,从而极大地减少测试的实验量; (3)研究了VOCs光催化降解特性的相关性,发现同类VOCs的表观反应速率常数k_a与关联项(由VOC已知的物性参数组分)成正比。只要测试其中一种VOC的k_a值,即可预测出同类其他VOCs的k_a值。而不同类VOCs暂时只在吸附键类型相同或相近的类别之间找到相关性,如芳香烃和烯烃。其次,一定条件下对流传质系数h_m的准确度对k_a的计算结果影响显著,提出了通过改变紫外光强,借助关联式来准确测量h_m的方法。


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