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《清华大学》 2010年
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北京及周边地区大气颗粒物水溶性物种时空分布特征研究

刘辉  
【摘要】:水溶性物种是大气颗粒物的重要组分。研究选择清华大学和密云水库作为北京城区和郊区观测点,河北白洋淀和内蒙古商都县作为区域背景观测点,基于2008年奥运前后和2007年采暖开始前后大气颗粒物水溶性物种的观测结果,表征了其浓度的空间分布特征,讨论了在不同的源排放强度下其浓度的逐时段变化特征以及气象因素的影响,并识别了大气颗粒物锯齿型(缓升突降)污染过程中NO_3~-与SO_4~(2-)相对变化的时空差异及其关键成因。 研究结果表明:(1)奥运前后和采暖开始前后清华和白洋淀大气颗粒物水溶性物种的浓度明显大于密云和商都, SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(简称SNA)是水溶性物种的主导成分,占水溶性物种的比例达70%~90%。清华、密云和白洋淀三点之间水溶性物种组成相似,与商都差异较大,可能主要由污染物源排放和气象条件的区域性差异导致。(2)北京及周边地区污染物源排放强度的变化是引起颗粒物水溶性离子浓度变化的主导因素。奥运前后北京及周边地区临时减排措施使得污染物排放量呈逐时段降低的趋势,并使得奥运期间水溶性离子浓度均降至奥运前后的最低值。北京市集中供暖使得采暖初期污染物排放量相比采暖前突增,并使清华SO_4~(2-)和NH_4~+浓度升高。(3)气象因素可以加强或削弱污染物源排放强度变化对颗粒物浓度的影响。气团来源分析表明:南方气流区域性缓慢的传输是导致奥运前颗粒物水溶性物种重污染的关键成因,北方洁净气流频繁、快速的输入是导致奥运期间水溶性物种浓度显著降低的重要原因之一;来自清洁地区气团相对比例的升高是导致采暖初期大部分水溶性物种浓度相比采暖前降低的重要因素。(4)与大气颗粒物SNA周期性污染过程相似,北京及周边地区NO_3~-/SO_4~(2-)比值亦呈锯齿型变化规律,并存在显著的时空差异。采暖开始前后,随着锯齿型污染过程中NO_3~-和SO_4~(2-)浓度的升高,清华、密云和商都NO_3~-/SO_4~(2-)比值亦升高,表明NO_3~-浓度增长速度大于SO_4~(2-);然而白洋淀NO_3~-浓度增长速度却小于SO_4~(2-)。奥运前后,随着锯齿型污染过程中NO_3~-和SO_4~(2-)浓度的升高,所有采样点NO_3~-浓度的增长速度均小于SO_4~(2-)。在锯齿型污染过程中,NO_3~-与SO_4~(2-)相对变化的空间差异和季节差异分别主要由NH_4~+对NO_3~-和SO_4~(2-)中和度的空间差异和气象因素(温度)的季节差异导致。
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