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《清华大学》 2010年
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CuO_x/WO_(x-)ZrO_2催化剂制备及其NH_3-SCR催化机理研究

司知蠢  
【摘要】:本论文通过共沉淀法合成WO_x-ZrO_2固溶体作为载体材料,采用等体积浸渍法在载体上负载组分CuO;以NH_3-SCR活性测试、NO/NH_3的程序升温氧化、XRD、Raman光谱、紫外可见光漫反射光谱、H_2程序升温还原和NO/NH_3原位吸附与脱附测试等手段研究了催化剂组分、结构与性能的构效关系,建立了NH_3-SCR反应机理模型,进而通过动力学方法探讨了机理模型的合理性。 CuO、WO_3和ZrO_2重量百分比为1:1:8,且焙烧温度为500°C时,催化剂的催化性能最好,在210-310°C NO转化率和N_2选择性均超过了80%,具有比商业V_2O_5-WO_3-TiO_2催化剂更好的低温NH_3-SCR活性。催化剂的NO氧化能力越强,其低温NH_3-SCR活性就越高。催化剂的NH_3吸附性能越高且对NH_3的氧化能力越弱,其高温NH_3-SCR活性越好。 以WO_x-ZrO_2固溶体作为载体材料,一方面部分未固溶的钨组分在载体表面形成高分散的WO_x基团,不但可以提高催化剂表面的Lewis酸位和Br(?)nsted酸位浓度促进NH_3和NO在催化剂表面的吸附,而且可以抑制NH_3在催化剂表面的氧化从使催化剂的高温活性得到提高;另一方面,可以提高载体表面铜的分散性,促使WO_x与CuO_x发生结构相互作用生成含Cu~(n+)-O_2--W~(n+)基团的界面可以促进两者之间的电子相互作用,有利于NO氧化为亚硝酸根提高催化剂的低温活性。 NH_3-SCR反应机理研究表明:CuO_x为主要的NO吸附位,WO_x为主要的NH_3吸附位。“NH_3-NO_2机理”为低温(200°C)NH_3+NO+O_2反应的主要途径,即NO吸附于Cu位并被氧化为NO_2,然后与吸附于W位的NH_3反应生成N_2和H_2O;“NH_2-NO_2/NO机理”为高温(250°C)NH_3+NO+O_2反应的主要途径,即NH_3在W位上被活化为NH_2,然后与吸附于Cu位的NO_2/NO反应生成N_2和H_2O。NH_3在W位上吸附进而活化为NH_2是该温度条件下NH_3-SCR反应的控速步骤。提高催化剂的低温NO氧化活性和抑制催化剂的高温NH_3氧化活性是拓宽其温度窗口的关键。
【学位授予单位】:清华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O643.36

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