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共轭分子表面杂化提高光催化性能的研究

王雅君  
【摘要】:发展具有高催化活性,可见光响应和高稳定性的光催化剂一直是光催化学科的研究方向。本论文采用表面改性的方法,利用共轭分子快速传导电子和空穴的能力,来促进光催化剂光生电荷的传输与分离,从而提高光催化效率。选取TiO_2,ZnO和Bi_2WO_6这三种典型的光催化剂作为研究对象,系统研究了共轭分子与它们之间的协同作用及杂化光催化剂活性提高的规律和机理。此外,还将共轭分子杂化技术应用于光电催化净化活性的提高。为构筑高活性、高稳定性、可见光响应的光催化材料提供了一条有价值的新途径,该方法具有一定的普适性。 本论文通过化学吸附的方法制备了C_3N_4/ZnO,C_3N_4/Bi_2WO_6两组表面杂化光催化剂。C_3N_4的表面杂化作用显著提高了ZnO和Bi_2WO_6的光催化效率。当ZnO和Bi_2WO_6表面的C_3N_4分子为单层杂化时,杂化催化剂具有最佳的光催化活性,此时,C_3N_4/ZnO催化速率为ZnO的3.5倍,C_3N_4/Bi_2WO_6比Bi_2WO_6提高了近70%。在表面杂化提高光催化活性过程中,ZnO和Bi_2WO_6价带上的空穴可以迁移到电位更高的C_3N_4的HOMO能级上,实现了电子空穴对的有效分离,从而提高光催化活性。ZnO的光腐蚀是由价带的空穴氧化所引起的,空穴的快速导出成功抑制了ZnO的光腐蚀。在可见光照射下,C_3N_4的LUMO能级上的激发态电子可以注入到ZnO的导带上,使ZnO产生可见光催化活性。 石墨烯具有共轭大π键,有良好的传导电子的能力。通过原位聚合的方法制备了类石墨烯/TiO_2杂化光催化剂。当TiO_2表面的类石墨烯为单层杂化时,杂化催化剂获得了最佳的光催化活性,其催化活性为TiO_2(P25)的2.5倍。光催化反应过程中,类石墨烯分子可以起到接受并转移电荷的作用,有效提高了光生电荷的迁移和分离效率,从而提高了TiO_2的光催化活性。 通过化学吸附的方法,制备了PANI分子表面杂化的PANI/TiO_2复合膜电极。当TiO_2表面PANI层厚度为1nm,外加偏压为1.5V时,光电催化活性最高,比TiO_2提高了57.5%。TiO_2价带上的光生空穴可以迁移到PANI的HOMO能级上,从而实现了电子和空穴的快速分离,提高了PANI/TiO_2的光电催化效率。


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