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《清华大学》 2012年
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高温稳定型MLCC用介质陶瓷材料的制备、结构与性能研究

姚国峰  
【摘要】:本文以钛酸钡基陶瓷为研究对象,通过掺杂改性成功制备了一系列高温稳定型的多层陶瓷电容器(MLCC)用介质材料,推动了国内该领域尤其是使用温度上限为200℃的MLCC的技术发展,同时对高温稳定型介质材料的成分、结构与性能之间的关系做了大量系统性工作和创新性探究。 选用BaTiO_3_-Nb_2O_5-Co_3O_4作为基本的温度稳定型介质材料体系,通过适量的Re_2O_3和Bi_2O_3共掺杂可获得符合EIA X8R (55~150℃,ΔC/C25≤±15%)特性的空气烧结陶瓷材料,其中Re代表一种小离子半径的稀土元素。重点研究了Re和Bi的掺杂改性机理,证实了Re掺杂具有移峰效应。提出了“芯—壳”界面的内应力模型并指出了具有“芯—壳”结构的BaTiO_3基陶瓷居里温度升高的原因。所开发的瓷料成功应用于X8R型贵金属内电极MLCC的制备。器件的劣化行为、偏压特性及高温阻抗谱分析结果均表明该类MLCC具有良好的可靠性。通过高分辨透射电镜研究了Ag-Pd内电极层与陶瓷介质层界面附近的互扩散行为。 选用BaTiO_3-MgO-Y_2O_3-MnO_2作为基本材料体系,通过适量的CaZrO_3掺杂获得了符合EIA X8R特性的还原气氛烧结陶瓷。研究了CaZrO_3含量对于陶瓷烧结特性、居里温度、介电性能以及劣化行为的影响,揭示了CaZrO_3的改性机理。考察了两性稀土氧化物Y2O3的取代行为对材料各方面特性的影响。制备了平均粒径小于200nm的细晶抗还原X8R陶瓷,发现细晶陶瓷具有优异的电性能及偏压特性并指出了其主要原因。 通过固相法合成了具有高居里点的(1-x)BaTiO_(3–x)(Bi_(0.5)Na_(0.5))TiO_3(x≤0.12)弥散相变型铁电陶瓷。以0.9BaTiO_3–0.1(Bi0.5Na0.5)TiO_3作为基料,通过掺杂Nb_2O_5制备出符合X9R(55~200℃,ΔC/C25≤±15%)标准的空气烧结陶瓷材料。通过两段式烧结、化学包覆等工艺可进一步改善介电性能,获得介电常数为1900~2000,介电损耗为1.7%~2.0%的X9R材料,性能达到国际领先水平。能谱分析的结果表明,Nb元素的微观不均匀分布是材料具有温度稳定特性的根本原因。该类材料显微形貌的演变可以通过“溶解—沉淀”机制加以解释。
【学位授予单位】:清华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ174.1

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【参考文献】
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