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金属有机骨架材料对水中典型药物的去除性能及机理研究

刘剀  
【摘要】:药物属于药品及个人护理用品中的一大类,向环境介质的持续不断排放使得此类污染物的浓度不断上升。并且药物可在极低的浓度引起生物体的反应,因此它们的生态风险以及对人体健康的影响是不可忽视的。由于传统的污染控制技术不能有效去除水中大多数药物,因此迫切需要开发新技术和新材料以有效去除药物。本研究采用水热法合成了一系列金属有机骨架材料(MOFs),研究了自制MOFs材料对水中典型药物的吸附、降解性能及机理。制备了具有相同拓扑结构的MIL-53(M)(M=Cr、Al、Fe)MOFs。发现MIL-53(M)在水环境中具有很好的结构稳定性,且对水中存在的典型药物分子有一定的反应活性。MIL-53(M)对人体肝细胞HepG2的毒性明显低于活性炭、碳纳米管等常见材料,同时MIL-53(M)的毒性并不会随着材料浓度的增加而明显提高。这说明相对其它环境功能材料而言,MOFs材料可以在更高浓度下使用以达到更好的去除效果。通过改变合成条件制备了具有不同拓扑结构的MIL-101以及MIL-53 MOFs。通过比较两类MOFs对卡马西平、双氯芬酸、氯贝酸的吸附能力,发现刚性MOFs MIL-101对上述典型药物有很好的去除效果,吸附量以及吸附速度均高于传统吸附材料。通过甲醇淋洗的方法可以获得很好的再生效果。发现柔性MOFs MIL-53对双氯芬酸具有选择性吸附能力。X射线衍射结果表明吸附能力与MOFs结构中的金属盐成分有关,通过改变MIL-53结构中的金属盐成分可以调控其对不同药物的选择性吸附能力。研究了自制的MIL-53 MOFs材料对水中典型药物的光催化降解性能,发现MIL-53在可见光照射下可以引发药物分子的催化降解,降解过程包含吸附诱导期与光催化降解反应期。通过淬灭剂检测自由基的方法发现通过改变金属团簇可以引导具有相同拓扑结构的MOFs参与不同的光敏反应,MIL-53(Fe)主要参与II型光敏反应,MIL-53(Cr)主要参与I型光敏反应,而MIL-53(Al)几乎不参加光敏反应。此外,本文还制备了以MOF-5 MOFs为前驱体的多层多孔碳(HPC)材料,并将之用于电臭氧-过氧化氢组合工艺(E-peroxone),10分钟内可完全分解高浓度的卡马西平。


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