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《清华大学》 2017年
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放射性污染土壤中钚的赋存形态及去污技术研究

徐辉  
【摘要】:钚污染土壤环境危害严重,处理难度大。本课题立足污染土壤中钚化学淋洗浸出和淋洗废液中钚分离回收的减量化与资源化技术路线,为污染场地修复治理与核应急处理/处置过程中钚污染土壤减容整备提供技术支持。围绕土壤中钚的赋存形态及分布,以实现污染土壤质量和体积减量为目标,开展了土壤样品中钚的微波消解-质谱分析定量、不同粒径土壤中钚的含量与结合形态分布、化学淋洗试剂筛选、淋洗工艺条件优化及淋洗废液处理等技术研究,构建形成了污染土壤中钚溶解浸出和相转移为核心的化学淋洗去污处理技术方法。土壤中~(239)Pu的分析中存在基体和质谱两类干扰,~(238)U大峰拖尾及等离子体中形成的~(238)U~1H~+等多原子离子对~(239)Pu的定量分析影响甚大。基于同位素稀释定量原理,建立并采用微波消解、沉淀法基体元素分离、阴离子交换分离纯化与质谱测量相结合的分析方法可快速检出1g土壤样品中8.4×10~(-2)Bq/kg的~(239)Pu。采用粒度分级筛分和连续提取法获得土壤中钚的含量及结合形态分布情况。土壤中钚的分布极不均匀但有一定程度的分聚,物理筛分难以实现污土质量或体积减容。污染土壤中水溶态和可交换态钚总量不超过2%,生物可利用性极差,铁锰氧化物结合态、有机物结合态和残渣态钚占比达95%,有机物结合态和铁锰氧化物结合态钚含量与土壤有机质、矿物组分组成及其含量关系密切,实现土壤清污需溶解和分离去除绝大多数残渣态的钚。以钚的去除率和土壤质量损失为考核指标,筛选确定了适用的淋洗试剂。盐酸、硫酸和柠檬酸可淋出污染土壤中90%以上的钚。氧化剂可显著提升土壤中钚的浸出,去污率主要受控于钚的结合形态、淋洗试剂中氢离子浓度及钚络合物的稳定性。不同试剂洗涤时土壤质量损失差异明显。研究明确了淋洗工艺参数对钚去除率的影响。增加固液比、提高淋洗温度、延长淋洗时间、增加漂洗或重复淋洗均可以提高钚的去除率。各淋洗试剂的钚去除率主要受控于淋洗反应机理与反应动力学。土壤中钚含量变异性较大,但淋洗后残渣中~(239)Pu的量可控制在1ng/g左右,满足4000Bq/kg的清污治理目标要求。建立了基于絮凝沉淀和耐辐射真菌吸附分离回收淋洗废液中钚的方法,实现了淋洗废液的清洁解控。絮凝沉淀适于盐酸和硫酸淋洗废液中钚的分离,微生物吸附分离适用于所研究各种酸性淋洗废液中钚的分离。化学淋洗结合絮凝沉淀或微生物吸附分离可资源化回收污染土壤中80%以上的钚。
【学位授予单位】:清华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X53;X591

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【参考文献】
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