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《清华大学》 2017年
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呼包鄂地区臭氧污染特征及对前体物排放的非线性响应

邱雄辉  
【摘要】:中国近地面O_3污染呈现日益严重的趋势,O_3污染控制体系的建立已迫在眉睫。这需要从三个方面入手,即O_3前体物的排放、O_3形成的化学过程以及O_3浓度与前体物排放的非线性响应特征。本文紧密围绕这三个方面,以呼包鄂城市群作为中国西部城市的典型代表,分析O_3前体物排放对O_3形成的影响,为O_3控制对策的制定提供科学依据。研究在构建了高精度的重点排放源的大气污染物排放清单的同时,针对生物质开放燃烧源,集成多卫星遥感火点数据、本地化的植被分布与排放因子数据以及动态的燃烧效率数据,构建了高时空分辨率的排放清单。该方法构建的排放清单弥补了以往清单中火点缺失导致结果偏低的问题,能够明显改善O_3模拟的效果,尤其是在火点燃烧排放时期。通过外场观测,分析了O_3及前体物的污染特征。呼包鄂的城区、工业区和背景区的日O_3浓度高峰期明显长于东部城市。尽管氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)等前体物的浓度普遍较低,但城区和工业区的O_3浓度与东部城市相当。三个区域中VOCs的活性物种都以烯烃和芳香烃为主。采用模型模拟手段,分析了不同区域自由基的产生、链反应及终止过程的差异。结果表明城区和工业区的OH自由基产生来自于O_3的光解以及HONO的光解,背景区的OH自由基多来自O_3的光解,而通过与CH_4的反应去除。RO_2和HO_2自由基的产生都来自于OH自由基与VOCs的反应,这些VOCs物种以烯烃和醛类为主。城区的HO_2自由基多通过转化成HNO_3而消除,而背景点的HO_2自由基多通过自身的终止反应去除,工业区则两种途径皆有。通过多种减排情景的模拟,确立了以减排比例为坐标的O_3等浓度曲线。研究结果表明,在不同的气象条件下,O_3的敏感性是会发生变化的。在污染日和清洁日,农村表现出较强的NO_X控制区特征,其他区域则可能处于不同的控制区。总体上,城区处于较强的VOCs控制区,农村处于较强的NO_X控制区。通过多种减排途径对比发现,VOCs/NO_X=3:1是的最佳控制方案。对VOCs物种的敏感性实验研究发现,削减烯烃更能显著地降低城区和郊区的浓度。
【学位授予单位】:清华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X515

【参考文献】
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