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《清华大学》 1996年
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二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸萃取分离镅与镧系元素

陈靖  
【摘要】: 本论文较为系统地研究了二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸(HBTMPDTP)对 Am与镧系元素的萃取和分离。 研究了工业产品 Cyanex301 (含~80% HBTMPDTP)的纯化方法,产品 (HBTMPDTP)的纯度大于99%。在非极性溶剂中,当HBTMPDTP浓度>0.2mol/l 时,主要以二聚形式存在。 HBTMPDTP(HA)萃取Am~(3+),Eu~(3+)和Nd~(3+)时,logD~pH的直线斜率接近 3,logD~ log[(HA)_2]的直线斜率接近2,25℃时的表观萃合常数分别为:Kex_(Am)=10~(-7.85), Kex_(Eu)=10~(-11.62),Kex_(Nd)=10~(-11.25)。HBTMPDTP萃取Am~(3+)与Eu~(3+)均为吸热反应,萃取焓分 别为 18.10kJ/mol,43.65kJ/mol。 与水合离子相比较,Am~(3+)、Nd~(3+)与HBTMPDTP形成萃合物后的f-f跃迁超灵 敏吸收峰位置发生红移,吸收峰强度增大,表明萃合物中S-M~(3+)配位键中存 在较大程度的共价性。 HBTMPDTP萃取Am与常量镧系元素时具有很高的选择性,其分离因子 为:SF_(Am/Eu)~4700,SF_(Am/Pr+Nd)~2100。 建立了HBTMPDTP萃取分离Am与镧系元素的经验分配比模型以及萃取 工艺参数的计算方法,计算值与实验值吻合较好。提出了用5级萃取分离 Am与镧系元素的推荐流程。镧系元素中Am的分离系数>1.4×10~4,Am中镧系 元素的分离系数>260。 研究了用HBTMPDTP萃取Fe、Mo、Ru、Pd等杂质或者草酸沉淀Am~(3+)来予处 理TRPO流程中Am组反萃液的方法。热实验结果表明HBTMPDTP能够很好地 萃取分离Am与裂变产物镧系元素,经四级错流萃取镧系元素的总萃取率 <3%,Am的萃取率>99.999%。 HBTMPDTP具有较好的辐照稳定性,吸收剂量<10~4Gy时,HBTMPDTP萃取 分离Am与镧系元素的能力基本不变。 HBTMPDTP是一种分离Am与镧系元素的性能优良的萃取剂,在Am与裂 变产物镧系元素的分离中具有很好的应用前景。本工作为三价锕系/镧系元 素分离的萃取剂的选择提出了一个新的研究方向。
【学位授予单位】:清华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:1996
【分类号】:O658

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【引证文献】
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