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《清华大学》 2007年
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锰基催化剂研制及其低温选择性催化还原NO_X机理研究

陈建军  
【摘要】: 氨气选择性催化还原NOx(Selective Catalytic Reduction of NOx by ammonia,NH_3-SCR)是一种有效的固定源高温烟气脱硝技术。如何在低温条件下(150℃)实现烟气脱硝是国内外学术界和工业界研究的热点。本文模拟固定源烟气排放特征,开展低温NH_3-SCR锰基催化剂的研制及其反应机理的研究。通过催化剂配方和制备工艺的筛选优化,研制出负载型MnOX/TiO_2和非负载型MnOX两类催化剂,利用N2吸附比表面积测试(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射傅立叶变换红外光谱(DRIFTS)等方法对催化剂进行了系统表征,结合催化剂活性评价结果,初步探讨了低温NH_3-SCR的反应机理。主要研究成果如下: 采用浸渍法制备的负载型MnOX/TiO_2催化剂具有良好的低温NH_3-SCR性能,100℃时即有70%的NOX去除效果,150~200℃温度区间内NOX转化率接近100%。研究表明前驱体对MnOX/TiO_2的低温活性有显著影响;采用乙酸锰为前驱体的MnOX/TiO_2低温活性明显优于硝酸锰为前驱体制备的催化剂,前者表面较高的Mn原子浓度和无定形Mn2O3物种是该催化剂具有优异低温活性的主要原因。 采用流变相法制备的非负载型MnOX催化剂具有优异的低温NH_3-SCR活性,在50℃时NOX转化率达60%,80℃时NOX接近100%转化。通过对新鲜样品的表征分析,该催化剂活性中心为MnO_2微晶,晶粒大小为10nm左右,其晶格常数符合ε-MnO_2的晶体特征。 DRIFTS研究表明,低温条件下(150℃)NH_3在非负载型MnOX催化剂表面形成的吸附NH_3物种和NH4+都能参与SCR反应;NO在MnOX催化剂表面形成的桥式硝基-亚硝酸盐物种和表面吸附的NO_2物种可与催化剂表面的NH_3吸附物种反应,而双齿硝酸盐物种则不能被NH_3还原。研究进一步明确了NH_3在MnOX催化剂表面的吸附活化是SCR反应的初始步骤,而NO氧化为表面弱吸附的NO_2和桥式硝基-亚硝酸盐物种的过程则是整个SCR反应的控制步骤,在此基础上提出了非负载型MnOX催化剂上低温NH_3-SCR可能的反应路径。
【学位授予单位】:清华大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.36

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【引证文献】
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