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《清华大学》 2007年
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循环流化床锅炉NO和N_2O脱除的实验研究

侯祥松  
【摘要】: 循环流化床(CFB)锅炉是一种清洁煤燃烧技术,但是其烟气中NO和N_2O的排放浓度仍然较高,进一步降低CFB锅炉烟气中NO和N_2O的排放浓度具有重要的实践意义。基于对SNCR反应的认识,本文分析了循环灰等床料作用下NH_3的反应途径,将CFB锅炉条件下喷NH_3脱除NO和N_2O分解为NH_3的氧化、NH_3还原NO、N_2O的热分解和NH_3还原N_2O四类反应。本文建立了一预混的固定床反应器系统,系统地研究了CFB锅炉中喷氨脱除NO和N_2O的影响因素以及循环灰等床料的催化作用。 研究结果表明,循环灰比表面积较大,且富含Fe_2O_3、Fe3O4和CaO等活性成分,对NH_3的氧化和与NO的反应都具有催化作用。在循环灰的作用下,喷氨脱除NO在较低的温度下就能获得较高的NO脱除率,反应温度的最佳范围为950KT1050K。考虑到循环灰对NH_3反应途径的影响,注氨比(m=cNH_3/cNO)最佳值在1.0左右。本文还发现,固体物料会促进喷氨脱NO过程中产生N_2O。 可以采用提高温度促进N_2O热分解和加入还原剂还原的方法脱除N_2O。循环灰对N_2O的分解有催化作用,为了研究循环灰性质与N_2O催化分解速率的关系,本文考虑了热分解的影响,测定了N_2O催化分解的化学动力学参数,发现N_2O催化分解的速率与床料的种类和比表面积有关。本文基于Arrhenius公式建立了包括单组分下化学动力学参数和循环灰性质的计算模型,可以根据循环灰的化学组分和比表面积的大小来预测循环灰作用下N_2O催化分解的速率。在CFB锅炉温度范围内,NH_3能够还原N_2O,在N_2O催化分解的基础上进一步降低N_2O浓度。循环灰对NH_3还原N_2O的反应有催化作用,在较低的温度下就能脱除N_2O,且反应后气体中残留的NH_3浓度显著降低。烟气中的O2、CO2和水蒸气等成分对N_2O的脱除有较大的抑制作用,有氧条件下喷氨脱除N_2O的最佳温度为1025KT1150K。 本文的研究结果表明,在CFB锅炉中喷氨时,在适当的反应条件下,高浓度的循环灰能够同时选择性地催化脱除NO和N_2O的反应,实现无催化剂成本的氮氧化物超低排放。
【学位授予单位】:清华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:X701

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【引证文献】
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【同被引文献】
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