收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

不同纳米形态TiO_2的合成及其负载Au催化剂的特性研究

吴玉  
【摘要】: 负载型纳米Au催化剂是近20年来多相金属催化领域的热点方向,Au/TiO_2是其中的一个典型代表。然而不同形态的TiO_2,特别是一维(1D)TiO_2在充当纳米Au催化剂载体时能否赋予Au/TiO_2更优异的催化作用效果尚少有报道。另一方面,Au/TiO_2在储存过程中的失活已成为阻碍其应用的主要因素。本文在实现了形貌可控合成TiO_2的基础上,研究了Au/TiO_2催化剂结构和性能的关系。探究Au/TiO_2室温存放稳定性的工作首次发现未还原Au3+和吸附H2O对催化剂稳定性有很大影响,据此发展了一种室温保存Au/TiO_2催化剂的方法。 提出了利用TiCl4-丙酮混合物合成TiO_2纳米晶的新方法。在TiCl4/丙酮摩尔比(TiCl4/Ac)不大于1/15时,改变TiCl4/Ac和反应温度可以选择合成锐钛矿TiO_2(TiO_2-A)纳米颗粒,并在4-10 nm范围内调控其尺寸;在TiCl4/Ac≥1/10时,生成金红石型TiO_2纳米纤维。提出了形成TiO_2纳米晶的可能机理。还以乙醇-水混合液代替水,对既有的碱液水热处理粉体TiO_2制备钛酸纳米管的方法进行了改进,实现了钛酸纳米线和纳米管的可控合成。在400oC焙烧后分别制得了TiO_2(B)纳米线(NW-TiO_2(B))和TiO_2-A纳米棒(NR-TiO_2-A)。 用沉积-沉淀法制备了系列Au/1D-TiO_2催化剂,研究了它们对CO氧化和1,3-丁二烯加氢反应的催化性能。对于CO氧化反应,Au/NR-TiO_2-A的催化活性是Au/P25-TiO_2的1.6倍,是Au/TiO_2-A的4倍,是Au/NW-TiO_2(B)的8倍。对于1,3-丁二烯选择加氢反应,Au/NW-TiO_2(B)和Au/P25-TiO_2表现出相当的催化活性,但Au/NR-TiO_2-A的催化活性不足它们的1/3。表明1D-TiO_2是很有发展潜力的Au催化剂载体,有望为研制高性能Au/TiO_2催化剂创造机会。 为提高Au/TiO_2催化剂的存放稳定性,制备了Au3+比例和吸H2O量不同的Au/P25-TiO_2催化剂。发现Au/TiO_2样品中Au3+所占比例越高而吸附H2O量越低,其室温储存稳定性就越高。在此基础上制备了Au3+比例为100%且吸H2O量很低的Au/P25-TiO_2催化剂,它在室温储存150天后的催化活性仍然与新鲜催化剂相当。这些结果表明保持Au物种处于Au3+状态并防止催化剂吸H2O是阻止Au/TiO_2存放失活的关键。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 何洪,戴洪兴,李佩珩,区泽堂;Ce_(0.6)Zr_(0.35)Y_(0.05)O_2和Pr_(0.6)Zr_(0.35)Y_(0.05)O_2催化剂表面上CO氧化和~(18)O-~(16)O交换反应的研究[J];中国稀土学报;2004年04期
2 张瑞芹,俞启全,金韵;DyFeO_3上CO氧化动力学[J];环境化学;1995年02期
3 王桂英,李雪梅,白妮,张文祥,蒋大振,吴通好;Au/ZnO催化剂的制备及常温常湿条件下CO氧化催化性能[J];高等学校化学学报;2001年03期
4 毕玉水,吕功煊;铈改性NaZSM-5分子筛担载Pd催化剂上CO氧化性能研究[J];化学学报;2003年04期
5 张晓丽;郑修成;王向宇;苏运来;吴世华;;纳米氧化铈的醇热合成及性能(英文)[J];郑州大学学报(理学版);2007年03期
6 江晶亮;刘建周;于海蔚;沈辉;吕春林;修静;;Pd/Al_2O_3催化剂上低浓度CO氧化的研究[J];江苏化工;2006年12期
7 马秀芳;邓辉球;李微雪;;固体表面化学过程——2007年度诺贝尔化学奖成果简介[J];科技导报;2007年24期
8 毕玉水;吕功煊;;纳米Au/NaZSM-5催化剂的控制制备及催化性能[J];高等学校化学学报;2009年01期
9 张瑞芹,金韵,俞启全,俞京江;REFeO_3上CO氧化Redox机理的控制步骤[J];化学学报;1996年02期
10 肖天存,王秀红,杨斌,魏淑芬,王淑仁,鹿玉理;民用煤炉烟气净化催化剂研究[J];洁净与空调技术;1996年03期
11 王宝辉,马春曦,张丽华;ABO_3/CaO的CO催化氧化特性与烧炭动力学[J];石油化工;1997年04期
12 郝郑平,安立敦,王弘立;负载型金催化剂催化CO氧化的性能(Ⅱ)[J];分子催化;1998年01期
13 曾健青,张镜澄,钟炳;分形表面上CO氧化反应的蒙特卡罗模拟[J];物理化学学报;1999年06期
14 张纪领;尹燕华;张志梅;;CO低温氧化霍加拉特催化剂的研究[J];工业催化;2007年06期
15 李健;白雪;李伟;武文广;李嘉;彭春丽;;CuO/Zr_(1-x)Ce_xO_2复合氧化物催化剂对富氢中CO的催化氧化性能[J];内蒙古工业大学学报(自然科学版);2008年02期
16 李春华,许红兵,安立敦;室温下消除CO的催化剂[J];环境科学;1992年03期
17 张纪领;尹燕华;张志梅;周智勇;;CO低温氧化霍加拉特催化剂的研究综述[J];舰船防化;2007年03期
18 方晶晶;许林军;鲁毅钧;肖存杰;;铈改性Al_2O_3担载Pd催化剂的CO氧化性能研究[J];环境工程学报;2009年05期
19 毕玉水;赵晓红;;不同载体负载的Pd催化剂上CO氧化性能比较[J];稀有金属材料与工程;2009年05期
20 彭坚,林培琰,伏义路;Ln_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3催化剂上氧的TPD谱特性[J];中国科学技术大学学报;1993年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 毕玉水;吕功煊;;Pd-Fe/NaZSM-5分子筛催化剂上低温CO氧化[A];21世纪太阳能新技术——2003年中国太阳能学会学术年会论文集[C];2003年
2 吴玲;张亚;李贵生;李和兴;;Au/TiO_2纳米管阵列的制备及其光电催化降解苯酚的研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
3 苏慧娟;林清泉;丁孝涛;安立敦;徐秀峰;祁彩霞;;MO_y修饰对Au/LaFeO_3/Al_2O_3催化剂低温CO氧化活性及稳定性能的影响[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
4 孙道华;李清彪;凌雪萍;邵文尧;古萍英;傅锦坤;;细菌还原法制备负载型钯催化剂及其表征[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
5 杜芳林;张志琨;崔作林;;纳米铜的结构及其对CO的催化氧化活性[A];第二届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];1995年
6 卞振锋;朱建;曹锋雷;王少华;李和兴;;新型胶囊结构Au/TiO_2光催化剂的合成及其性能研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
7 王楠;唐和清;立川贵士;朱丽华;真(山鳥)哲朗;;分子水平研究纳米Au/TiO_2光催化剂界面的电子转移行为[A];持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2011年
8 麻春艳;李新华;吕爱花;管仁贵;索掌怀;安立敦;;负载型Au-Pd双金属催化剂的制备及其CO氧化反应活性[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
9 孙伟华;方建丰;詹瑛瑛;郑起;;制备参数对Au/MnO_x催化剂CO氧化性能的影响[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
10 龙金林;王绪绪;谢莉莉;付贤智;;含铁Y沸石的表面金属有机化学制备及其催化性能研究[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前8条
1 吴玉;不同纳米形态TiO_2的合成及其负载Au催化剂的特性研究[D];清华大学;2008年
2 文莉;金团簇和纳米粒子的合成、表征及应用[D];厦门大学;2008年
3 李霞章;氧化铈基纳米材料的介孔结构合成,形貌控制及其性质研究[D];江苏大学;2009年
4 裴燕;α,β-不饱和醛选择加氢新型催化剂的设计和研究[D];复旦大学;2006年
5 千坤;基于SiO_2负载的纳米金催化剂体系研究纳米金催化的结构-性能关系[D];中国科学技术大学;2011年
6 王海丰;环境催化中稀土及过渡金属催化材料作用机制的第一性原理研究[D];华东理工大学;2012年
7 王芳;Au及Au-Pt贵金属纳米材料催化性能的理论研究[D];山东大学;2010年
8 曲振平;银催化剂上一氧化碳选择氧化反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 秦亮生;介孔氧化铝负载纳米金催化剂的制备及其应用[D];湖南师范大学;2005年
2 宋宇鹏;高比表面积CuO-CeO_2催化剂的制备及其CO氧化活性[D];郑州大学;2007年
3 李明;空气净化用铜锰氧化物的研究[D];北京化工大学;2007年
4 侯晓东;CeO_2-Co_3O_4催化剂的制备、表征及其低温CO催化氧化应用[D];山西大学;2008年
5 董园园;负载型金催化剂的制备、表征及其在CO氧化及水气变换反应中的催化性能[D];烟台大学;2008年
6 麻春艳;负载型Au-Pd双金属催化剂的制备及其CO氧化与噻吩加氢脱硫反应性能的研究[D];烟台大学;2007年
7 贾钧琳;纳米金催化剂低温催化甲醛氧化的研究[D];北京化工大学;2008年
8 贾爱平;CuO-CeO_2催化剂的CO氧化活性位及反应动力学的研究[D];浙江师范大学;2009年
9 杨德强;非贵金属催化CO氧化的研究[D];黑龙江大学;2009年
10 闫涛;CO气敏材料的制备及气敏性质与催化性质的研究[D];北京化工大学;2002年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978