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《北京交通大学》 2018年
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负载型二氧化钛材料的制备及光催化降解染料的研究

蒋妍  
【摘要】:环境污染问题日益严重,在众多的环境污染治理技术中,以TiO2为代表的半导体光催化材料以成为一种理想的环境污染清洁材料。本文对TiO2的晶型结构及电学性质进行了简要论述。同时,对TiO2的各种制备及改性方法进行了总结。最后,介绍了 TiO2在紫外线吸收及光催化等方面的应用。针对目前Ti02存在的缺陷,为提高TiO2的光催化性能及材料的稳定性,本论文具体的研究内容如下:第一,通过水热法在较低的温度下合成了具有不同含量的Ce掺杂Si02/P25复合材料(Ce-SiO2/P25,CSP)。样品采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描及透射电子显微镜(SEM和TEM)、N2物理吸附、紫外-可见漫反射光谱(UV-visDRS)、荧光发射光谱(PL)等手段进行了表征。在可见光下,通过光降解亚甲基蓝(MB)、活性红染料(RR4)和光解水产氢气来测定样品的光催化性能。研究结果表明,铈的最佳负载量为5 mM。在可见光照射下,CSP-5纳米材料对于MB和RR4的降解率可分别达到91.86%和88.79%,其相应的光解水产氢量为2.315 mmol g-1。光催化性能的提高基于硅和铈的协同效应。CSP内部产生的杂质能级减小了材料的禁带宽度,使其具有可见光活性,同时电子-空穴的复合也被有效抑制。另外通过BET表面积测定可知,CSP样品的比表面积增加,因而对有机分子的吸附能力变强。本实验还探究了 RR4和MB溶液的初始pH值对CSP-5光降解有机染料的影响。通过循环测试可知,相比于原始P25,CSP样品具有更好的稳定性及循环使用性能。最后,对于CSP样品的光催化机理也进行了深入的理论分析。第二,通过两步水热法合成了 Ag纳米颗粒负载的TiO2-石墨烯(P25-GR,PG)三组分纳米复合材料Ag-Ti02-石墨烯(Ag-P25-GR,APG)。运用XRD、XPS、SEM、TEM、Uv-visDRS、PL等手段对样品的物相结构、微观形貌、表面化学成分、光吸收以及光致发光等方面进行表征。结果证明,Ag纳米颗粒以单质的形式均匀地分散在PG的表面。相比于单组分材料,三组分APG纳米复合材料的吸收光谱延长至可见光区域并且载流子输运效率显著提高。通过光降解有机染料实验证明表面等离子共振现象(SPR)对光催化效率有一定影响。APG样品中Ag的最佳负载量为2 mM,APG-2样品对亚甲基蓝和活性红的降解率可分别达到86%和84%。其光催化性能的提高是基于石墨烯的存在以及SPR效应,导致光生电子-空穴对的寿命延长以及界面间电荷输运速率加快。本研究结果对未来制备高效而稳定的基于石墨烯的三组分光催化材料提供了理论依据。
【学位授予单位】:北京交通大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;O644.1

【参考文献】
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