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缺陷对有机—无机杂化钙钛矿光电器件性能的影响

韩长峰  
【摘要】:本论文围绕钙钛矿中的缺陷问题,研究缺陷对钙钛矿光电器件性能的影响。主要内容分为以下三个主要部分:(1)制备了基于CH3NH3PbI3-xClx的反式平面结构太阳能电池,效率为15.1%。J-V曲线的光强依赖性揭示了在低光强下存在缺陷诱导复合,C-V曲线在宽交流频率范围内表现出明显的变化,由于频率依赖的化学电容(Cμ)与CH3NH3PbI3-xClx的表面和体内态密度(DOS)有关,因此我们用高斯分布函数拟合相应的态密度,发现缺陷态密度从表面到体内的分布不同,而且钙钛矿与电子和空穴传输层相邻的两个表面有类似的缺陷态密度。另外,检测到光和偏压诱导的巨大介电响应,Cμ在较高频率下的显著降低归因于CH3NH3PbI3-xClx中介电损耗的影响。(2)将非富勒烯受体ITIC分子引入到钙钛矿薄膜中,制备了 ITIC均匀分布和梯度分布的体异质结反式平面钙钛矿太阳能电池,ITIC能够钝化晶界处的缺陷,同时提高电子迁移率。热导纳谱表明ITIC分子可以同时钝化浅能级和深能级缺陷,而且,ITIC均匀分布和梯度分布分别主要降低浅能级和深能级缺陷密度。瞬态光致发光光谱发现,引入ITIC能够大大延长PL寿命,表明非辐射复合显著减弱。另外,通过空间电荷限制电流模型表征,引入ITIC后钙钛矿的电子迁移率提高了2到3倍,有利于促进电子和空穴的传输平衡。紫外-可见吸收光谱和傅里叶红外光谱研究表明,Pb和N、O之间形成了配位键,表明与ITIC分子之间存在直接的相互作用。我们发现,分散ITIC能够大大降低从线偏振到圆偏振光激发产生的短路电流差(△Jsc),这个现象证明ITIC增强了钙钛矿的自旋轨道耦合。ITIC对缺陷的钝化作用增强了钙钛矿的光诱导极化,光诱导偶极与钙钛矿的自旋轨道耦合相互作用,增强了钙钛矿的自旋轨道耦合作用。因此,引入ITIC能够钝化缺陷抑制非辐射复合,同时提高电子迁移率,并能够增强钙钛矿的自旋轨道耦合,钙钛矿太阳能电池的效率从15.3%提高到17.2%。(3)使用逆温结晶法合成了高质量的CH3NH3PbI3单晶块体材料,通过打磨等一些列工序最终制备出结构为ITO(Glass)/Ga/CH3NH3PbI3/Au的单晶光电探测器。光激发强度100 mW/cm2时,0V下光电探测器的开关比达到2250。在弱白光下(0.1 mW/cm2),响应度和探测灵敏度分别可以达到36.2 mA/W和2.68×1011 Jones,这两个参数随着光强的增加而明显降低。基于工作状态下的阻抗谱和Jsc的光强依赖性研究,发现表面载流子寿命(τsurf)和表面缺陷复合电阻(Rsurf-trap)随光强的增加快速衰减,表明表面缺陷诱导复合在高光强下的增强导致响应度和灵敏度的衰减。


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