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《北京交通大学》 2019年
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锂离子电池高镍正极材料LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_2的制备及其包覆改性研究

武建鑫  
【摘要】:锂离子电池作为绿色新型能源具有巨大发展前景,而高镍三元正极材料凭借容量高、成本低、损耗小等优点,近年来得到了广泛的关注。然而,高镍三元材料的循环寿命不足,结构稳定性和热稳定性差,初始库伦效率较低,这些短板限制了其实际应用。针对这些问题,我们从结构控制、表面包覆的角度着手,使用溶胶-凝胶法制备了性能稳定的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)高镍三元正极材料,并对其进行了改性。主要内容如下:首先,合成了不同质量比的LiAlO2包覆的NCM811材料,分析发现包覆层对NCM811颗粒的大小和形貌几乎不产生影响,但会使材料晶胞参数变大、阳离子混排程度降低和表面Ni3+比例增加。通过调整LiAlO2包覆量,提高了材料的锂离子扩散系数。与原始NCM811材料相比,3wt%LiAlO2包覆的材料在1C、5C、10C的放电比容量分别为 182.1 mAhg-1、152.6mAhg-1、137.2 mAhg-1。1C 室温 25℃循环50次后,电池的容量保持率约83.9%,且循环稳定性随包覆材料用量的增加而增加。其次,合成了不同Li2ZrO3包覆量的NCM811材料。Li2ZrO3是锂离子的良导体,其改性后的材料具有优良的倍率性能和循环稳定性。尤其在高倍率下,比如15C时,1wt%Li2ZrO3包覆后的样品放电比容量可以达到107 mAhg-1,而原样仅为87 mAh g-1。1C室温25℃循环100圈后,原样NCM811的容量保持率为61.6%,而 1 wt%、3 wt%、5 wt%Li2ZrO3 包覆后的样品分别为 65.8%、66.8%、70.9%。Li2ZrO3包覆层不仅具有保护作用,同时也维持了基体材料的结构稳定性,并促进锂离子扩散,因此电池性能更优良。最后,以纳米级TiO2为原料使用高温煅烧法,制备了小粒径单斜相Li2TiO3颗粒,并与导电聚合物聚苯胺(PANI)协同共包覆在溶胶-凝胶法合成的NCM811材料的表面。包覆层对原始材料的形貌没有影响,3 wt%Li2TiO3-3 wt%PANI双包覆的样品包覆层厚度约25-30 nm,分布均匀。包覆层中的无定形态物质为PANI,晶粒为Li2TiO3。原样的0.1 C初始放电比容量196 mAh g-1,而改性后的样品可以达到21mAh g-1,高倍率性能也得到一定提高,10C时改性后的样品放电比容量达143 mA g-1,而原样仅136m Ahg-1。此外,Li2TiO3-PANI双包覆的样品还有优良的结构稳定性和热稳定性。1 C室温25℃循环100圈,原样容量保持率仅69.5%,而3 wt%Li2TiO3-5 wt%PANI双包覆后的样品可以达到90%;1C高温50℃循环200圈原样的容量保持率53.3%,而3 wt%Li2TiO3-5 wt%PAN1双包覆的样品约64.8%。循环性能的大幅提高可以归因为PANI作为有机聚合物有一定的热稳定性,同时双包覆层可以有效抑制副反应,因此Li2TiO3-PANI改性后的材料具有更稳定的电化学性能。
【学位授予单位】:北京交通大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TM912;TQ131.11

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