收藏本站
《北京工业大学》 2012年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

PLD制备InGaZnO薄膜及其物理性质研究

陈江博  
【摘要】:近年来,半导体材料由于其独特的性质和广泛的应用,引起了世界范围的关注并得到了蓬勃发展。InGaZnO(IGZO)是一种透明氧化物半导体材料,导电类型为n型。由于其具有高迁移率、较强稳定性和制备的工艺相对简单等优点,备受科研工作者的关注。由于在元素周期表中,In、Ga和Zn等金属元素阳离子具有这样的电子结构:(n-1)d~(10)ns~0(其中n≥5),而透明非晶氧化物半导体(TAOS)的导带底(CBM)主要由于金属元素的ns轨道的未被占据态组成。金属阳离子s电子轨道呈球对称分布,并具有较大的半径,所以s轨道相互交叠形成电子的导通路径,这样就会非常有利于电子的传输。国内外研究者已经对IGZO材料进行了相关的理论和实验分析,但仍有一些问题尚不明确,需要逐步地深入探索。该薄膜的制备方法有多种,如脉冲激光沉积(PLD)、等离子体增强化学气相沉积(PECVD)、磁控溅射(Magnetron sputtering)、溶胶-凝胶法(Sol-Gel)等,本文采用的薄膜制备技术为PLD的方法。 本文以IGZO的第一性原理计算为理论依据,以IGZO靶材和薄膜的制备原理与方法为主线,兼具靶材和薄膜的测试与表征,对IGZO体系材料进行较为系统的理论分析与实验测试。本文主要的主要研究内容及结果如下: (1)以理想ZnO的第一性原理计算为基础,进行理想ZnO能带结构、态密度和电荷密度等计算,并通过设置氧空位缺陷研究O缺陷对ZnO电子结构的影响;采用第一性原理计算不同构型下的InGaZnO_4材料的电子结构,从理论上分析IGZO材料应当具备的优势与特点。 本文采用平面波超软赝势方法,通过广义梯度近似(GGA)中的PBE为交换相关势,分别计算出理想ZnO和氧空位型ZnO的电子结构。计算结果表明,理想ZnO是一种离子性较强、共价键较弱的混合键金属氧化物,并且为直接带隙宽禁带半导体材料;ZnO的禁带宽度为0.805eV,由于过高地估计了Zn3d态的贡献,造成Zn3d态与O2p态的相互作用增大,使得理论值低于实验值。通过氧空位模型ZnO的构建,氧空位的存在使Zn-O相互作用增强,从而导致价带的主要组成部分Zn3d态与O2p态向低能方向移动,而导带的主要组成部分Zn4s态向低能方向的移动相对较小,导致禁带宽度增大;带隙类型由理想ZnO的直接带隙变为间接带隙,氧空位形成了深施主能级。 我们通过分别建立列交替型和原子交替型的两种不同单晶(sc-)InGaZnO_4,计算结果表明sc-InGaZnO_4为直接带隙半导体;导带底主要由金属阳离子的s轨道贡献,特别是In-s轨道贡献最大,Ga、Zn原子的随机排列不会对导带内的电荷传输特性产生较大影响;同时使用虚拟晶体近似(VCA)方法计算了InGaZnO_4的电子结构,计算结果具有一定的合理性。 (2)调节制靶时In_2O_3、Ga_2O_3和ZnO粉末的摩尔比例,采用固相反应烧结法制备不同组分的IGZO陶瓷靶材,并对靶材进行物相分析、光致发光光谱分析以及拉曼光谱分析等,研究所制备出靶材质量的优劣。 随着In_2O_3在起始原料成分比例的不断增大,烧结完成的靶材径向收缩率增大,较高的径向收缩率也显示出固相反应完全的程度与孔隙率的降低。通过对不同组成成分的IGZO陶瓷靶材进行XRD测试,表明各靶材几乎不含原始In_2O_3、Ga_2O_3和ZnO的物相,说明固相反应的进行具有完全性。T_1靶材具有InGaZn_4O_7、InGaZn_5O_8和InGaZn_2O_5不同物相,产生该现象的原因是固相反应中发生相分离和烧结过程中元素的质量损失等。随着ZnO含量的减少和In_2O_3含量的增加,主物相从InGaZn_2O_5逐渐过渡到斜六面体相的InGaZnO_4;当In_2O_3摩尔比例x≥0.6时,物相构成不能确定。通过Raman光谱测试,观察到各靶材几乎不含ZnO块体材料E_(2H)-E_(2L)的振动模式,也没有发现具有Raman活性436cm~(-1)的特征峰,并且只观察到Ga-O、In-O、Zn-O键的振动模式。但随着In_2O_3含量的不断增加,当In_2O_3的含量处于明显的优势地位时,In_2O_3成分的进一步增加不再对晶格的振动特性产生影响,说明虽然物相改变,In_2O_3仍保持着原有的内部结构。然后,对不同靶材采用波长为325nm的He-Cd激光器进行激发,测试靶材的荧光光谱。仅观察到以614~639nm范围内为发光中心的350~900nm宽发光带,荧光峰值强度随着In_2O_3升高而逐渐减弱,荧光中心波长的改变很可能是由于氧空位缺陷的变化引起带隙结构变化导致的,但具体的发光机制需要进一步研究。 (3)采用PLD技术,利用不同成分IGZO陶瓷靶材,改变沉积参数(如衬底温度、氧分压等)制备不同成分IGZO薄膜。通过表面轮廓仪、X射线衍射仪(XRD)、原子力显微镜(AFM)、Hall效应测试和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,分别对IGZO薄膜的薄膜厚度、晶体结构、表面形貌、元素成分和光学、电学性质等进行测试与分析,通过薄膜的测试结果分析,反馈并优化薄膜制备技术参数与工艺。 采用T_1靶材样品[(Ga_2O_3)0.1(In_2O_3)_(0.1)(ZnO)_(0.8)],在真空室的氧分压为0.5~44.0Pa变化的条件下进行薄膜制备实验。通过XRD测试确认所制备薄膜为非晶结构;通过AFM测试薄膜的表面形貌,表明薄膜均方根粗糙度(RMS)值随着氧分压的增大而增大,在相对较高氧压下RMS值呈现出饱和的趋势;透射光谱测试表明氧空位缺陷或者金属间隙缺陷会占据导带底,而导致带隙的减小;在0.5Pa氧分压下制备的IGZO薄膜载流子浓度为4.3×10~(19)cm~(-3),而其他研究者报道的在氧分压1.0Pa下制备(In_2O_3)0.1(Ga_2O_3)_(0.1)(ZnO)_(0.4)薄膜载流子浓度为5.0×10~(19)cm~(-3);从XPS测试结果推断薄膜中的金属元素是以各自氧化态形式存在于薄膜表面,薄膜中In、Ga和Zn的金属间隙的影响可以忽略。采用T8靶材样品[(Ga_2O_3)_(0.1)(In_2O_3)_(0.1)(ZnO)_(0.8)]在室温、氧分压为1.0~15.0Pa变化的的条件下,制备的IGZO薄膜与T_1靶材相关结果极其类似,但当氧分压增大到10.0Pa的时候,薄膜的电学性质极佳,特别是载流子迁移率均取得最大值28.6cm~2/(V·s)。比文献报道的载流子浓度1.0×10~(20)cm~(-3)和迁移率26.0cm~2/(V·s)还要高,而且也比我们小组在前期工作中报道的高Zn含量的IGZO薄膜载流子浓度和迁移率高,通过In含量的增加可以明显提高薄膜的载流子浓度和迁移率。我们认为氧空位缺陷在调制薄膜的光学、电学性质上起了非常重要的作用。 采用T1靶材样品,在氧分压保持5.0Pa下,在RT和800°C范围内改变衬底温度制备IGZO薄膜。薄膜即使在200°C条件下生长仍为非晶结构;随着基片温度的提升,粒子可以通过较高的基片温度获得更高的能量,最终移动到晶格的适当位置,形成C轴的择优取向,并获得较高的结晶度;制备的IGZO薄膜在可见光光谱范围内都具有比较高的透射率,最高能达到90%;采用van der Pauw法进行Hall效应测试,衬底温度从RT升至400°C,电阻率从0.148Ω·cm降至3.96×10~(-3)Ω·cm,同时载流子浓度和载流子迁移率分别都有不同程度的提升,这应归因于晶体质量的优化,同时晶粒尺寸的增大减少了薄膜中的晶界,减少了对载流子的散射或捕获。所以基片温度也会对IGZO薄膜的物理性质产生较大影响。 通过对IGZO材料理论计算、靶材制备和薄膜制备三方面的研究,探索IGZO或与之相关材料的研究方法,得出的靶材制备和薄膜制备的优化条件可以最终应用于生产与生活当中,特别是对于IGZO薄膜作为沟道层的薄膜晶体管,乃至平板显示与柔性显示技术均具有一定的现实意义与实用价值。
【学位授予单位】:北京工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O484.1

免费申请
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前2条
1 张富春;邓周虎;阎军锋;张志勇;;ZnO电子结构与光学性质的第一性原理计算[J];光学学报;2006年08期
2 高国棉;陈长乐;陈钊;李谭;王永仓;金克新;赵省贵;;脉冲激光沉积(PLD)的研究动态与新发展[J];材料导报;2005年02期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 魏显起;脉冲激光沉积制备ZnO薄膜及其光电性质研究[D];山东师范大学;2007年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 徐庆安;张景文;杨晓东;巨楷如;贺永宁;侯洵;;生长温度对L-MBE制备的ZnO薄膜性能的影响[J];半导体光电;2006年03期
2 牛沈军;王建利;兰天平;;VB-GaAs晶体生长技术中掺Si浓度的控制[J];半导体技术;2006年07期
3 郑明波,曹洁明,唐璐,常欣,邓少高,马贤佳,还大军,陶杰,徐国跃;自组装与纳米技术[J];微纳电子技术;2003年Z1期
4 周昕,顾书林,叶建东,顺明,秦锋,刘伟,胡立群,张荣,施毅,郑有炓;ZnO纳米岛的MOCVD自组装生长[J];半导体学报;2004年07期
5 刘伟,顾书林,叶建东,朱顺明,秦锋,周昕,刘松民,胡立群,张荣,施毅,郑有炓;Zn_(1-x)Mg_xO薄膜的低压MOCVD生长与性质[J];半导体学报;2004年07期
6 张小雷,孔金丞,马庆华,吴军,杨宇,姬荣斌;Hg_(1-x)Cd_xTe外延薄膜表面对红外透射光谱的影响[J];半导体学报;2005年11期
7 王庆富,张鹏程,王晓红,任大鹏,郎定木,张延志;铀表面脉冲电镀纳米镍镀层的组织结构研究[J];表面技术;2004年01期
8 李佳阳,李融武,刘绍军;Cu原子在表面台阶扩散的Ehrlich-Schwoebel势垒的计算[J];北京师范大学学报(自然科学版);2005年05期
9 王庆富,张鹏程,周晋林,王晓红,张延志,王嘉勇;脉冲参数对氨基磺酸盐镀镍择优取向的影响[J];材料保护;2003年11期
10 周志华,傅明喜,黄兴民,陆琼晔;磁控溅射工艺参数对不锈钢薄膜结合性能的影响[J];材料保护;2004年11期
中国重要会议论文全文数据库 前7条
1 安红娜;杨祖念;肖定全;余萍;刘志强;黄昕;;电化学法制备钼酸盐和钨酸盐薄膜的生长特性研究[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(10)[C];2007年
2 董志芳;;功率MOSFET低温工作特性分析[A];第二届全国信息与电子工程学术交流会暨第十三届四川省电子学会曙光分会学术年会论文集[C];2006年
3 王云;李宝河;李长江;;基于虚拟仪器技术的真实传感器实验[A];2005年全国高校非物理类专业物理教育学术研讨会论文集[C];2005年
4 贺晓雷;吕文华;李建英;于贺军;;一种用于太阳被动跟踪的光电角偏差探测装置[A];2007'仪表,自动化及先进集成技术大会论文集(二)[C];2007年
5 周美丽;胡立琼;张跃飞;陈强;葛袁静;;掺氮对类金刚石薄膜的力学性能的影响[A];第六届全国表面工程学术会议暨首届青年表面工程学术论坛论文集[C];2006年
6 郝斌魁;姜雪宁;张庆瑜;陈充林;;基片温度对反应射频磁控溅射法制备掺杂CeO_2电解质薄膜的影响[A];全国薄膜技术学术研讨会论文集[C];2006年
7 李欣;王淑芬;毛京湘;赵晋云;;HgCdTe环孔p-n结光伏探测器暗电流机制[A];2007年红外探测器及其在系统中的应用学术交流会论文集[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 王学华;TiO_2薄膜的结构、特性及生长模式的研究[D];武汉理工大学;2003年
2 孙铭山;外场作用下强化钢液脱氮、脱氧的研究[D];上海大学;2004年
3 袁淑娟;层状膜和多层膜的磁性和磁弛豫研究[D];复旦大学;2004年
4 黄致新;SmTbCo系光磁混合记录薄膜结构与特性研究[D];华中科技大学;2004年
5 曾其勇;化爆材料动态切削温度的薄膜热电偶测量原理及传感器研制[D];大连理工大学;2005年
6 谭春华;InP-SiO_2三维光子晶体的MOCVD法制备和表征[D];华南师范大学;2005年
7 王卓;钛酸铋钠基铁电薄膜的制备及相关刻蚀工艺的研究[D];山东大学;2003年
8 杨春;ZnO/α-Al_2O_3(0001)薄膜生长初期的模拟研究[D];电子科技大学;2004年
9 李静;密度泛函方法对有机催化体系和表面反应的理论研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
10 田宏伟;电荷有序锰氧化物Y_(0.5)Ca_(0.5)MnO_3的磁特性及穆斯堡尔谱研究[D];吉林大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 常久伟;自组装GaN/AlN量子点结构生长的初步研究[D];大连理工大学;2002年
2 赖云锋;利用磁控溅射仪制作平面薄膜型H_2S硅微传感器[D];福州大学;2003年
3 胡前库;工艺参数对Tl_2Ba_2CaCu_2O_8超导薄膜相组成及其性能的影响[D];燕山大学;2003年
4 叶海;TiO_2薄膜的制备及特性表征[D];暨南大学;2003年
5 周团团;钼酸铅晶体表面镀制光学薄膜的工艺研究[D];合肥工业大学;2003年
6 孔伟金;薄膜偏光分束镜的性能优化与镀膜技术[D];曲阜师范大学;2003年
7 汪世林;双掺杂CMR薄膜的结构和光电特性研究[D];西北工业大学;2003年
8 王跃龙;La_(1-x)Sr_xMnO_3体系的结构和光诱导极化输运特性研究[D];西北工业大学;2003年
9 陈俊;六方相GaN的MOCVD外延生长[D];四川大学;2003年
10 刘高斌;硫化镉薄膜的性质及应用研究[D];重庆大学;2003年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 刘延辉,曾大文,王辉虎,谢长生;热氧化纳米Zn制备ZnO厚膜及其气敏特性的研究[J];传感技术学报;2005年01期
2 张龙;林立强;朱健;卓敏;;衬底同步加热溅射BST薄膜的研究[J];传感技术学报;2006年05期
3 张超,吴卫东,陈正豪,周岳亮,孙卫国,唐永建,程新路;脉冲激光气相沉积技术现状与进展[J];材料导报;2003年12期
4 赵鸣,王卫民,张昌松,张慧君,刘向春,田长生;ZnO低压压敏电阻陶瓷材料研究进展[J];材料科学与工程学报;2005年06期
5 余日东;金振民;;蛇纹石脱水与大洋俯冲带中源地震(70~300km)的关系[J];地学前缘;2006年02期
6 徐彭寿,孙玉明,施朝淑,徐法强,潘海斌;ZnO及其缺陷的电子结构[J];中国科学A辑;2001年04期
7 陈传忠,姚书山,包全合,张亮,雷廷权;脉冲激光沉积羟基磷灰石薄膜的研究现状[J];激光技术;2004年01期
8 邱勇,胡远川,董桂芳,王立铎,谢俊锋,马亚宁;柔性全有机薄膜场效应晶体管的制备和性能[J];科学通报;2003年09期
9 张端明,关丽,李智华,钟志成,侯思普,杨凤霞,郑克玉;脉冲激光制膜过程中等离子体演化规律的研究[J];物理学报;2003年01期
10 靳锡联;娄世云;孔德国;李蕴才;杜祖亮;;Mg掺杂ZnO所致的禁带宽度增大现象研究[J];物理学报;2006年09期
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 马勇;ZnO薄膜制备及性质研究[D];重庆大学;2004年
2 胡远川;有机薄膜场效应晶体管及其载流子传输特性[D];清华大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 程松华;ZnO薄膜晶体管有源层的磁控溅射制备研究[D];华中科技大学;2006年
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 赵培;吴福全;郝殿中;王礽;任树锋;;Glan-Taylor棱镜端面增透膜的研制[J];光子学报;2006年05期
2 李刚;公发全;刘万发;孙龙;孙连春;;化学氧碘激光器中的角立方反射器的研制[J];光学技术;2006年S1期
3 肖祁陵;贺洪波;邵淑英;邵建达;范正修;;沉积温度对氧化钇稳定氧化锆薄膜残余应力的影响[J];光学学报;2008年05期
4 陈善飞;王正良;陆樟献;;磁性液体薄膜的折射率在外加磁场作用下的变化特性研究[J];光学学报;2009年01期
5 卢宝文;徐学科;余祥;范正修;;不同沉积速率下热蒸发银膜的光学性能和结构分析[J];光学学报;2010年01期
6 刘国华;张维;牛文成;;SPR传感器理论模型的仿真研究[J];南开大学学报(自然科学版);2005年05期
7 ;薄膜光学 光学薄膜参数测试[J];中国光学与应用光学文摘;2005年05期
8 郑华靖;郑家贵;冯良桓;谢二庆;;CdTe多晶薄膜沉积制备及其性能[J];光学学报;2005年12期
9 程鑫彬;王占山;张众;王风丽;王洪昌;陈玲燕;;基于模拟退火算法的宽角度X射线超反射镜设计研究[J];光学学报;2006年05期
10 郝殿中;吴福全;宋连科;马丽丽;张旭;闫斌;;Wollaston棱镜宽带减反射膜的研制及测试[J];光电子.激光;2006年10期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 魏强;刘圣贤;王丹;刘海;;100keV质子辐照ITO薄膜微观机制与光学性能的研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第4分册)[C];2010年
2 陆巍;郑臻荣;顾培夫;管爱枝;;投影光路中二向分色镜工作状态的理论分析[A];大珩先生九十华诞文集暨中国光学学会2004年学术大会论文集[C];2004年
3 何文彦;程鑫彬;马彬;丁涛;叶晓雯;张锦龙;张艳云;焦宏飞;;界面连续性对薄膜节瘤损伤特性的影响研究[A];中国光学学会2011年学术大会摘要集[C];2011年
4 吴福全;唐恒敬;;金属-氧化铝纳米阵列偏振特性的入射角度效应[A];江苏、山东、河南、江西、黑龙江五省光学(激光)联合学术'05年会论文集[C];2005年
5 徐晓峰;张凤山;范滨;;宽角度入射1500-1600nm波段减反射薄膜的研究[A];大珩先生九十华诞文集暨中国光学学会2004年学术大会论文集[C];2004年
6 曹庄琪;陆海峰;李红根;邓晓旭;沈启舜;;亚毫米尺度双面金属波导及其超高阶模的研究[A];光电技术与系统文选——中国光学学会光电技术专业委员会成立二十周年暨第十一届全国光电技术与系统学术会议论文集[C];2005年
7 周红;隋成华;陈乃波;许晓军;魏高尧;蔡萍根;;在蓝宝石光纤端面上生长ZnO薄膜的方法及光学性能分析[A];光子科技创新与产业化——长三角光子科技创新论坛暨2006年安徽博士科技论坛论文集[C];2006年
8 康利涛;高彦峰;罗宏杰;;聚合物辅助沉积热致变色二氧化钒VO_2薄膜[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第3分册)[C];2010年
9 杨燕珍;吴玉程;张志海;崔接武;史成武;;以乙醇为溶剂的喷雾热解法制备FTO薄膜及其性能研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第7分册)[C];2010年
10 尚林;赵君芙;张华;梁建;许并社;;不同掺杂元素对GaN薄膜影响的研究进展[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
中国重要报纸全文数据库 前4条
1 记者刘其丕 李晓飞;天津薄膜光学重点实验室成立[N];中国有色金属报;2010年
2 石德;采光量可调门窗[N];中国房地产报;2004年
3 记者 付雪;昆仑集团包装公司 首批BOPP仿纸膜下线[N];大庆日报;2010年
4 证券时报记者 李坤;水晶光电定向增发募资投入三项目[N];证券时报;2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 陈江博;PLD制备InGaZnO薄膜及其物理性质研究[D];北京工业大学;2012年
2 高超;用于太阳电池的硫化物半导体薄膜的溶液法制备及其性能研究[D];南京航空航天大学;2011年
3 焦兴利;BiFeO_3外延薄膜电容器与异质结的制备和性能研究[D];中国科学技术大学;2010年
4 王震东;太阳电池材料CuInS_2薄膜及其纳米棒阵列研究[D];复旦大学;2010年
5 居勇峰;氧化钛薄膜的制备、微结构及特性研究[D];电子科技大学;2012年
6 高丽丽;N掺杂p型Mg_xZn_(1-x)O薄膜的制备及相关问题的研究[D];吉林大学;2011年
7 雷洁红;锂氢同位素化合物性质的理论研究及其薄膜的制备[D];中国工程物理研究院;2010年
8 吕建国;溶胶—凝胶法制备Na掺杂ZnO薄膜的微结构及其性能表征[D];安徽大学;2011年
9 彭丽萍;In掺杂ZnO薄膜的制备与特性研究[D];重庆大学;2010年
10 刘云燕;ZnO薄膜的表面形貌与应力特性研究[D];山东师范大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 吴玲;钛化物节能薄膜的制备及其光电性能研究[D];浙江大学;2012年
2 杨磊;氮化物薄膜的制备及其结构与性能研究[D];华中师范大学;2011年
3 陈勇;硅基二氧化铈薄膜的脉冲激光制备及性能研究[D];北京有色金属研究总院;2011年
4 常兰涛;颗粒硫化法制备硫化物薄膜及其光伏应用[D];浙江大学;2012年
5 陈乐;掺硼富硅氧化硅薄膜光电性能的研究[D];浙江大学;2013年
6 孙新利;半导体氧化铁薄膜的制备、表征及光伏特性研究[D];杭州电子科技大学;2009年
7 李向明;电子束蒸发沉积重掺硅薄膜及其应用[D];杭州电子科技大学;2012年
8 王艳;掺杂及不同衬底对Sn_2S_3薄膜特性影响[D];内蒙古大学;2012年
9 赵景训;ITO薄膜的制备及其性能研究[D];大连交通大学;2010年
10 张继凯;磁控溅射镀制Al_2O_3薄膜及其应用[D];西安工业大学;2010年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026