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Mn_(1.2)Fe_(0.8)P_(1-x)Ge_xAl_y化合物磁热性能及结构的研究

张虎  
【摘要】:MnFePGe系磁制冷材料因其优异的磁热性能、无毒以及原材料成本低廉等优点而受到广泛关注,如何提升其实用价值是本文的研究重点。本研究合成了MnFePGeAl系列化合物,主要研究了Al元素掺杂对化合物综合性能的影响,并对其晶体结构、键长、相变过程、磁热效应等进行了深入研究。 采用机械合金化和放电等离子烧结技术制备了Mn1.2Fe0.8P1-xGexAly系列化合物。对于Mn1.2Fe0.8P1-xGex(x=0.24,0.25,0.26)系列化合物,随着Ge含量的增加,居里温度和两相区线性增加、滞后和熵变逐渐减小。Mn1.2Fe0.8P0.74Ge0.26组分居里温度为277.4K、滞后2.9K。该系列化合物掺杂Al元素后,居里温度显著提高、滞后明显减小、熵变和转变温区基本不变。分析推断Al元素占据了该化合物的P或Ge位置。在Al掺杂量为0.01(摩尔比)时可以获得6-15℃居里温度(Tc)的提高、相变转变温区略有增加(4.2-6.5%),同时滞后(ΔThys)降低了9.3-27.6%,熵变基本不变约22J/Kg·K。 晶胞参数精修及相含量的拟合表明,随Al元素掺杂量的增大,a增大、c减小、c/a减小,c/a减小同时反映出Tc的增大和晶胞的体积V增大。掺杂引起的c/a的变化(Δc/a)越大,Tc的提高和滞后ΔThys减小量就越大。另外,c/a的变化与晶胞体积V和Tc呈反比关系,越小的c/a的样品拥有越大的Tc和V。掺杂Al元素后晶体结构中键长的变化与晶胞参数的变化规律一致。相含量的精修结果表明,掺Al样品杂相含量减少,主相含量可以达到98%以上。掺Al不会对该化合物的其它磁热性能造成不利影响,如绝热温变(ΔTad)维持在2.6K左右、剩余顺磁相百分比基本不变。 掺Al样品拥有较高的烧结密度和致密度。均匀化退火可以进一步优化Mn1.2Fe0.8P1-xGexAly磁热性能。值得关注,掺Al后的Mn1.2Fe0.8P0.74Ge0.26Al0.01化合物,Tc提高了15℃为293.2K、滞后减小为2.1K、熵变为21.2J/Kg·K。研究证明Al掺杂非常适合MnFePGe系磁制冷材料的性能优化。


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