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《北京工业大学》 2018年
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氧化石墨烯基致密膜的制备、分离性能及其稳定性研究

汪林  
【摘要】:致密分离膜已广泛应用于气体分离、渗透汽化、反渗透及纳滤等过程中,而选择性与渗透性相互博弈的“Trade-off”现象成为限制其发展的重要瓶颈。在保证膜完整性的前提下实现分离层的超薄化成为突破“Trade-off”效应的重要手段,但超薄的分离层对膜的结构及性能稳定性提出了挑战。如何通过新膜材料的设计突破Trade-off难题以同步提高选择性及渗透性并同时保证膜的稳定性已成为致密膜领域亟待解决的关键问题。石墨烯及其衍生物,因具有原子级厚度的片层结构、极佳的机械强度及丰富的功能化基团,使其成为解决该问题的理想材料,为分离膜的发展带来了新机遇。本研究采用氧化石墨烯为构筑基元,以其含氧基团为活性位点,分别与聚阳离子电解质及超支化聚合物组装制备纳滤和渗透汽化致密分离膜。研究了氧化石墨烯基致密膜的分离性能并进一步探讨了膜层中氧化石墨烯片的空间限域效应对膜结构及性能稳定性的影响。首先以氧化石墨烯与聚阳离子间的静电作用为驱动力,采用层层自组装技术制备了氧化石墨烯/聚阳离子多层复合膜。通过监测组装过程中膜层的表面电荷、亲水性、吸光度及沉积质量变化获得了多层膜的生长规律。通过水体中染料脱除实验优化了成膜条件对氧化石墨烯/聚阳离子多层膜纳滤性能的影响,当采用聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)为聚阳离子,组装层数为4层时,多层膜对0.1g/L甲基蓝水溶液的截留率及通量分别可达99.1%及6.42 kg?m~(-2)?h~(-1)?bar~(-1)。将该聚电解质/氧化石墨烯多层膜用于不同染料、溶剂及盐体系的分离,结果表明复合膜能够对甲基蓝、刚果红、酸性品红及铬黑T等染料有效地截留,具有良好的水通量及甲醇通量,并且对含有一价/二价不同阴离子的盐具有较高的分离性能。此外,通过与纯聚电解质多层膜对比可发现氧化石墨烯能够明显提高分离层的机械性能及膜在不同操作条件下的运行稳定性、抗压性、耐溶胀性及耐污染性。其次,采用酸/碱/氧化剂对聚电解质/氧化石墨烯多层膜进行后处理,研究氧化石墨烯多层膜在苛刻环境中结构及性能的变化。对处理前后的多层膜进行染料脱除性能评价,结果表明引入氧化石墨烯能够明显提高膜层在复杂条件下的运行稳定性。通过石英微晶天平对膜层在后处理过程中的分子行为进行分析,结果表明纯聚电解质多层膜在后处理过程中会发生溶胀、解离及降解等行为,导致其致密性遭到破坏。而氧化石墨烯片层结构对膜层中聚合物链段的空间限域作用能有效地限制这些行为的发生,继而提高膜层的结构稳定性,因此有望为制备高稳定性的纳滤膜提供新的解决策略。最后,基于氧化石墨烯片层的限域作用及其对甲醇的亲和性,制备了可用于渗透汽化分离甲基叔丁基醚/甲醇的氧化石墨烯/超支化聚合物杂化膜。采用原位聚合的方式同步完成了超支化聚合物的制备及对氧化石墨烯的改性,并通过核磁共振谱、红外光谱、拉曼光谱与原子力显微镜证明了该方法的可行性。以制备的超支化聚合物/改性氧化石墨烯混合溶液直接成膜,并测试其渗透汽化性能。结果表明,由于氧化石墨烯的二维层状结构及其对甲醇的亲和性,能够在聚合物基质中构筑甲醇的优先传质通道,增强膜层的分离性能。当氧化石墨烯浓度为2 mg/L、合成时间为48 h、组装时间为10 min时,复合膜性能达到最佳,其透过液中甲醇含量及渗透通量分别可达到99.5%及0.41 kg·m~(-2)·h~(-1)。通过对比超支化聚合物/改性氧化石墨烯膜与纯超支化聚合物膜在不同操作条件下的分离性能,验证了氧化石墨烯片层限域效应对膜运行稳定性的作用,为制备兼具高稳定性及高分离性能的有机-有机体系渗透汽化膜提供了参考。
【学位授予单位】:北京工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ051.893

【参考文献】
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