Cu/Sepiolite选择催化还原性能的研究
【摘要】:本课题以改性海泡石为原料,经过酸改性和离子交换改性后作载体。采用真空浸渍法制成了用于NOx催化还原的Cu基和Ag基催化剂,同时用稀土元素Ce和Sm等对所制备的催化剂进行了修饰。在稀薄燃烧条件下,考察了其对CO还原NOx的催化活性。对系列催化剂进行了筛选,并进一步运用XRD、TGA、IR、TPR、SEM等方法对所制备的催化剂进行了表征,探讨了各种因素对催化剂活性的影响。
实验结果表明:改性海泡石作催化剂的载体具有常规催化剂载体所无法比拟的优越性。以酸改性法制得的载体性能优于离子交换法,通过正交试验优化选择得出了最佳酸改性条件为:盐酸浓度1.2mol/L,固液体积比1:20,改性时间20h,改性温度60℃。Cu/海泡石催化剂的整体性能优于Ag/海泡石催化剂,且Cu/海泡石催化剂在富氧条件下具有良好的耐湿热稳定性和催化活性。活性组分Cu的负载量为5%(wt.)时的催化剂在同类催化剂中对NO的还原有最好的活性,其起燃温度(NO的转化率达到50%)最低,为245℃;活性温度(NO的转换率达到90%)为320℃,也是最低的。
加入稀土元素Sm和Ce后,催化剂的活性得到了进一步的提高,且钐铈比为1:4时效果最好。说明这种活性增加不仅与添加物的种类有关,而且与它们之间的比例相关,添加物之间存在着某种协同效应。
含Ag量为2%(wt.)的催化剂具有较好的催化活性,在320℃时NO转化率达到最大值80.94%。可见Ag基催化剂的活性低于Cu基催化剂,但其负载量相对来说较低。
氧含量对催化剂的活性有一定的影响,O2含量在3.8%(Vol.)以下,催化剂均能表现出很好的NO还原性能。且氧含量为2.2%(Vol.)时,有最好的活性,可见催化剂具有良好的O2适应能力。
【关键词】:海泡石 铜催化剂 NOx催化还原 稀土元素
【学位授予单位】:北京工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:X701
【DOI】:CNKI:CDMD:2.2003.084358
【目录】:
【学位授予单位】:北京工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:X701
【DOI】:CNKI:CDMD:2.2003.084358
【目录】:
- 中文摘要3-4
- 英文摘要4-7
- 第1章 绪论7-19
- 1.1 研究的目的及意义7-9
- 1.2 NOX污染控制的研究概况9-15
- 1.3 以海泡石为载体的催化剂研究进展15-17
- 1.4 本文主要研究内容17-19
- 第2章 实验部分19-34
- 2.1 催化剂的制备19-25
- 2.1.1 催化剂载体的制备及工艺选择19-22
- 2.1.2 催化剂的制备22-25
- 2.2 催化剂的活化预处理及活性评价25-27
- 2.2.1 催化剂的活化25-26
- 2.2.2 催化剂活性评价26-27
- 2.3 催化剂的表征27-33
- 2.3.1 比表面积的测定(BET)27-30
- 2.3.2 海泡石载体及催化剂的XRD分析30
- 2.3.3 程序升温还原(TPR)30-31
- 2.3.4 海泡石载体的红外光谱分析(IR)31
- 2.3.5 海泡石载体吸附NO实验31-32
- 2.3.6 表面形貌和微区能谱分析(SEM)32-33
- 2.4 本章小结33-34
- 第3章 实验结果分析与讨论34-52
- 3.1 CU基催化剂对NO催化还原的活性与分析34-44
- 3.1.1 Cu负载量对NO催化还原活性的影响35-36
- 3.1.2 稀土元素Ce对催化剂活性的影响36-38
- 3.1.3 空速对催化剂活性的影响38-39
- 3.1.4 氧气浓度对催化剂活性的影响39-42
- 3.1.5 钐铈比对CuSep催化剂NO还原性能的影响42-44
- 3.2 AG基催化剂对NO催化还原的活性与分析44-50
- 3.2.1 AgSep对催化剂活性的影响44-45
- 3.2.2 Ag负载量对催化剂活性的影响45-46
- 3.2.3 载体改性方法对催化剂活性的影响46-48
- 3.2.4 灼烧温度对催化剂活性的影响48-50
- 3.3 本章小结50-52
- 第4章 催化剂表征与分析52-68
- 4.1 比表面积测定结果与讨论52-53
- 4.2 XRD分析结果与讨论53-57
- 4.3 程序升温还原(TPR)分析与讨论57-58
- 4.4 海泡石载体的红外光谱分析58-60
- 4.5 海泡石载体的吸附性能研究60-63
- 4.6 SEM分析结果与讨论63-66
- 4.7 本章小结66-68
- 结论68-70
- 前景与展望70-72
- 参考文献72-76
- 攻读硕士学位期间所发表的学术论文76-77
- 致谢77
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| 【参考文献】 | ||
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| 【共引文献】 | ||
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| 【二级参考文献】 | ||
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| 【相似文献】 | ||
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