孔道内壁伸展晶须超结构氮化硅过滤材料的新制备方法研究

【摘要】：氮化硅陶瓷具有耐高温、耐腐蚀、机械强度高的优点,使其广泛应用于过滤和分离等领域,而在陶瓷中引入孔道结构和在孔道中生长出晶须结构可以极大提高氮化硅多孔陶瓷的过滤性能。本文中是以硅(Si)和氮化硅(Si3N4)粉体为骨料,以海藻酸钠为凝胶剂,首先制备出海藻酸钠-硅(NaAlg-Si)浆料和海藻酸钠-氮化硅(NaAlg-Si3N4)浆料,利用海藻酸钠的离子凝胶的原理使得NaAlg-Si和NaAlgSi3N4浆料原位固化形成陶瓷素坯并在硅和氮化硅素坯中引入孔道结构,制备出具有蜂窝状孔道结构的陶瓷素坯,再通过硅粉氮化技术和直接热压烧结的方法制备出氮化硅蜂窝陶瓷(烧结体)。随后,利用Zeta电位仪研究浆料的稳定性,利用压汞仪测定素坯的孔径尺寸,利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)等手段素坯和烧结体的孔道结构和晶相组成,分别研究了海藻酸钠浓度和粉体固相含量对素坯中孔道形成的影响,探究了不同烧结温度和保温时间对氮化硅陶瓷形成及其晶相组成的影响。通过实验研究,我们得到以下的实验结果。(1)在浆料的沉降实验中发现,无论是NaAlg-Si浆料或者是NaAlg-Si3N4浆料,在整个静置周期(72 h)内,添加有分散剂的浆料比未添加分散剂的浆料有更小的沉降量,具有更好的稳定性。向添加有分散剂的NaAlg-Si浆料和NaAlg-Si3N4浆料的表面喷覆CaCl2溶液后,在整个静置周期(72 h)内,浆料高度始终不发生变化,由此说明在发生离子凝胶的过程中,浆料仍然具有稳定性,固化后的坯体具有较好的均匀性。(2)实验中,利用扫描电子显微镜(SEM)观察素坯的孔道结构。观察发现,在硅素坯和氮化硅素坯中的孔道均沿着Ca2+的扩散方向均匀平行排列,呈现蜂窝状,而孔径会随着海藻酸钠浓度和固相含量的增加而减小。利用压汞仪测定坯体的孔径尺寸更好的说明了海藻酸钠浓度和固相含量对孔径的这种影响。(3)对于硅素坯,利用硅粉氮化技术进行烧结,通过Si与N2的反应使Si转化为Si3N4。在较低温度下,经过硅粉氮化得到的坯体中主要是α-Si3N4,其含量远超β-Si3N4,且坯体中α-Si3N4和β-Si3N4含量会随着烧结温度和保温时间的降低而减少。在较高温度下,经过氮化坯体中的Si全部转化为β-Si3N4。对于氮化硅素坯,直接在氮气氛中高温烧结,全部得到只有β相的氮化硅蜂窝陶瓷。(4)利用扫描电子显微镜烧结体进行形貌表征,在坯体中可以观察到清晰的孔道结构,且在孔道中存在着晶须结构。在低温下通过硅粉氮化得到的坯体的孔道内存在着线状的α-Si3N4晶须,高温下的坯体的孔道内存在着棒状的β-Si3N4晶须,而直接在高温下烧结的氮化硅坯体的孔道内存在着棒状的β-Si3N4晶须,这些晶须结构铺满整个孔道结构。

【学位授予单位】：北京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ174.6