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《北京科技大学》 2020年 博士论文
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纳米锰基氧化物宏观组装体的结构调控和性能研究

陈龙  
【摘要】:随着我国机动车“国六”排放标准的逐步实施,机动车冷起动状态下的碳氢化合物(如丙烷)排放列入考核范畴,开发适用于机动车冷起动工况的低成本催化净化材料势在必行。本文以纳米二氧化锰作为研究对象,系统研究不同维度层面的调控手段对其结构、物化性质和催化丙烷氧化性能的影响,并深度解析锰基氧化物在丙烷氧化过程中的催化作用机制,为新型催化材料的设计和研发提供借鉴意义。本论文的主要研究成果如下:(1)在一维纳米结构单元层面上对纳米二氧化锰进行钴改性,制得3种不同钴含量的纳米锰-钴氧化物。与纳米二氧化锰相比,它们的相结构和形貌未发生显著变化,但氧化还原性和表面化学态发生了明显的变化。同时,它们催化丙烷氧化的性能均得到显著提升,其中1/5 Co-MnO2样品的性能最优,其催化丙烷氧化的T50和T90分别为205℃和223℃。研究表明,在丙烷氧化过程中,1/5 Co-MnO2能够提供两种反应位点,二者通过协同作用加速丙烷脱氢和丙烯氧化,从而显著提升催化活性。(2)在一维纳米结构单元层面上对纳米二氧化锰进行镍改性,制得4种不同镍含量的纳米锰-镍氧化物。研究发现,锰-镍氧化物表面均生成大量缺陷位点,形貌发生了明显的改变,Mn4+的相对含量和吸附氧物种含量也随之改变。当镍含量较低时,锰-镍氧化物催化丙烷氧化的性能提高;其中1/1 Ni-MnO2样品的性能最优,其催化丙烷氧化的T50和T90分别为200℃和220℃。研究表明,在丙烷氧化过程中,镍不直接提供反应位点,但镍通过改变锰的配位环境增加其周围的反应位点,从而加快丙烷的吸附、脱氢和深度氧化过程,提高反应活性。(3)在三维纳米材料宏观组装体层面上对纳米二氧化锰进行组装,发现采用化学交联法可获得宏观结构较完整、力学性能和抗热冲击性能良好的纳米二氧化锰宏观组装体。为了进一步提高其催化丙烷氧化的性能,在对一维纳米二氧化锰结构单元改性研究的基础上,分别构建了纳米锰-钴氧化物宏观组装体和纳米锰-镍氧化物宏观组装体,它们催化丙烷氧化的T50比纳米二氧化锰宏观组装体的T50分别降低了 37℃和26℃,具有实际应用价值。


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