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钛酸铋钠基钙钛矿型无铅压电陶瓷性能与机理研究

李志涛  
【摘要】:压电陶瓷作为一类重要的电子功能材料,广泛应用于医学、声学、机械、电子、自动化等领域。当前对电子产品的环境友好性要求日益迫切,压电陶瓷的无铅化是未来的研究方向。钛酸铋钠基钙钛矿型压电陶瓷被认为是最具应用前景的无铅压电材料之一,具备其它无铅压电陶瓷体系无法媲美的优点,例如高场致应变、高振速下好的性能稳定性、良好的可重复性、易于大规模制备等。但是,钛酸秘钠基无铅压电陶瓷体系较低的退极化温度限制了其应用范围。本文以钛酸铋钠基钙钛矿型无铅压电陶瓷为研究对象,探索提高其退极化温度、场致应变以及优化大功率应用特性的方法。系统研究了缺陷、离子替代以及晶粒尺寸对钛酸铋钠基无铅压电陶瓷的相结构、介电、铁电、压电性能及其温度稳定性等的影响。研究了不同热处理工艺对 0.94(Bi0.5Na0.5)TiO3-0.06BaTiO3(BNT-6BT)无铅压电陶瓷退极化温度的影响。通过对变温介电和变温场致应变的研究,发现淬火工艺使BNT-6BT陶瓷的退极化温度从96℃提高至136℃。通过X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、电子顺磁共振谱(Electron paramagnetic resonance,EPR)等测试表明,陶瓷中的氧空位缺陷是退极化温度提高的内在机制;淬火工艺在陶瓷中引入氧空位缺陷,其对铁电畴壁具有钉扎作用,使陶瓷可以在更宽的温度范围内保持铁电性,进而提高了退极化温度。基于上述提高退极化温度的氧空位缺陷机制,研究了 0.8(Bi0.5Na0.5)TiO3-0.2(Bi0.5K0.5)TiO3(BNT-BKT)体系中具有氧缺陷的第三组元BaInO2.5(BaIn)的引入对陶瓷退极化温度、铁电及压电等性能的影响。变温介电谱表明,含氧缺陷第三组元的引入,提高了退极化温度,最高可提高90℃;同时也提高了压电常数。变温复阻抗的研究说明了活化能与氧缺陷组分含量的关系。利用组分替代的方法,在典型铁电体BNT-BT中引入第三组元(Bi0.5Na0.5)(Mn1/3Nb2/3)O3(BNMN),成功制备了 BNT-BT-BNMN三元弛豫铁电体,随着BNMN引入含量的提高,其铁电性和压电性显著变化。通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)测试确定了 BNT-BT-xBNMN三元体系的准同型相界(Morphotropic Phase Boundary,MPB)为 x=0.005-0.02 之间,在 x=0.02 组分具有最高压电常数150pC/N。在x=0.0275组分获得了 0.28%的场致应变,与未替代组分相比提高了约一倍。采用非化学计量比的方法,研究了在 0.88(Bi05Na0.5)TiO3-0.08(Bi0.5K0.5)TiO3-0.04(Bi0.5Li0.5)TiO3(BNT-BKT-BLT)三元陶瓷中引入过量的低熔点易挥发元素K、Na对陶瓷的微观结构、大功率特性以及温度稳定性等的影响。发现过量的K、Na促进了晶粒尺寸的长大,与未过量体系相比,晶粒尺寸增长了约10倍。阻抗谱和变温介电谱的测试表明,晶粒尺寸较大的体系具有更高的机械品质因数和温度稳定性。随后,在K、Na过量体系中加入Mn02,引入了缺陷偶极子,进一步提升了陶瓷的机械品质因数及温度稳定性。


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