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利用自蔓延高温合成技术固化放射性废物

张瑞珠  
【摘要】:随着核能的不断开发利用,所产生的核废物愈来愈多,如何安全处理和处置这些放射性废物已成为目前解决核污染、进一步开发利用以及实现核能可持续发展的关键。 本研究利用自蔓延高温合成(SHS)技术处理高放废物。首次采用CrO_3作为氧化剂,提高反应的绝热温度Tad ,使合成反应完全在液态下进行,不仅提高了产物的密度和均匀性,减少了固结体中的孔隙,而且提高了核素的包容量。 对于某些特定的高放废物如Sr~(2+),为了提高废物固化量,可将SrO作为反应物直接参与SHS合成反应,生成钛酸锶(SrTiO_3),则从根本上解决该核素包容量的问题。 首次采用二次SHS固化技术,该方法中第二次SHS反应固结技术替代了热压或热等静压烧结过程,大大节省了能源及开支,使其经济效益显著提高。 采用SHS技术制备包容锶核素(Sr~(2+))的钙钛矿(CaTiO_3和SrTiO_3)人造岩石固化体,根据各反应体系的不同,分别计算它们的绝热燃烧温度Tad ,且二者的Tad都远远大于临界绝热燃烧温度(临界绝热燃烧温度1800K,CaTiO_3的Tad = 2945K ,CaTiO_3的Tad = 3247K ),说明这两种SHS反应能自发进行。 从理论上研究了钙钛矿固化体的结构稳定性,并且对该固化体的物理、化学性能进行了剖析。钛酸钙(CaTiO_3)和钛酸锶(SrTiO_3)都是自然界中稳定存在的矿相。它们的化学结合包容好、致密性高、抗浸出性强、抗辐照性强,此外,钙钛矿固化体和玻璃固化体相比,还有热稳定好,导热率高等优点,是固化高放废物的理想固化体。 通过多种现代分析技术研究了钙钛矿固化体的浸出率、矿物组成、微观结构、以及其对高放废物(HLW)锶核素(Sr~(2+))的最大包容量。 本研究采用PCT浸泡法和MCC-1浸泡法对元素的浸出性能进行了研究。结果表明:不同配比的钛酸钙(CaTiO_3)浸出率小于2.1×10~(-3)g/m~2·d,钛酸锶(SrTiO_3)浸出率8.58×10~(-3)g/m~2·d,两者浸出率皆小于0.1×10~(-1)g/m~2·d(沸水中浸煮的浸出率),比玻璃固化体低2~3数量级(玻璃浸出率12±0.4)。而且固化体质量浸出


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1 张瑞珠;利用自蔓延高温合成技术固化放射性废物[D];北京科技大学;2005年
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