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《北京化工大学》 2010年
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耐电晕聚酰亚胺/无机纳米复合薄膜的制备与电性能研究

查俊伟  
【摘要】:聚合物基纳米复合材料具有优异的性能,在电气工程领域有着广泛的应用前景,研究纳米粒子对聚合物介电性能的影响是实现这些新型材料应用的前提条件。纳米电介质材料是电工学科发展的基石,在对材料结构进行优化设计的同时,改善其综合电性能成为问题的关键。 随着电力电子系统向着高频化、小型化、集成化方向发展,变频技术以其节能、高效等优点得到广泛的应用。目前多是利用国外的产品,不仅价格昂贵,还受到技术上的制约,因此,对变频电机用绝缘材料的开发与应用领域提出了更高的要求,急需一种新型的耐高温聚合物绝缘材料来改善电机的绝缘性能,尤其是提高电磁线的耐电晕性能和耐温等级。聚酰亚胺(Polyimide, PI)是一种综合性能优异的工程材料,因其具有高热稳定性、优良力学性能、低介电常数以及优异的绝缘性能,已经广泛应用于航空航天、电器及微电子领域。 本论文以结构——性能为主线,基于无机材料的高耐电晕性和PI材料的高耐热和绝缘特性,提出利用纳米技术及合适的工艺制备无机-有机耐电晕纳米复合材料,征对电场下材料破坏机理及其性能的提高开展研究。通过对电场下材料中空间电荷和表面电荷的产生、移动、积累及其对电介质材料中电场分布影响规律的研究,掌握影响纳米复合电介质的空间电荷产生和分布的主要因素,得到电介质材料在电场作用下的电晕老化机理,通过对纳米复合材料的介电性能和微观结构综合调控研究耐电晕材料及其绝缘结构,主要工作如下: 首先,在制备工艺的研究中,分别采用了溶液共混法、原位聚合法制备了分散状态各异的纳米复合薄膜。通过微观结构的性能表征发现,采用原位聚合法可以获得无机纳米颗粒分散均一、稳定、性能优异的复合薄膜。 基于电介质的基本特性参数,对复合薄膜的介电性能进行了综合研究,包括:频率、温度和纳米Ti02粒子含量对复合薄膜的介电常数、介电驰豫、直流电场下的击穿场强的影响。纯PI膜的介电常数(ε)约为3.2。然而随着纳米粒子含量的增加,复合膜的介电常数都有不同程度的增加,但随频率的变化不大。同时,介电损耗也随填料含量的增加而有所增加。结果表明,复合薄膜中存在界面极化过程,即Maxwell-Wagner-Sillars极化。温谱(-50℃-150℃)介电常数的变化归因于聚合物从分子的振动、移动到宏观的热膨胀。当纳米Ti02粒子含量很高时,介电常数、损耗谱图同时出现了两个宽峰。介电驰豫峰向低温转变以及损耗随着频率的升高而降低表明界面极化的相互作用。考虑到低频下介电常数的微小变化,引入电模研究了复合薄膜的介电驰豫效应,发现介电驰豫峰遵循时间分布的Cole-Davidson模型。本文还考察了不同纳米粒子含量下的复合薄膜在电晕老化前、后的击穿场强变化。电晕老化前,纯PI薄膜的击穿场强明显高于掺杂后的复合薄膜,且随着填料含量的增加击穿场强都呈下降的趋势。随着老化时间的增加纳米复合膜的击穿场强都会有不同程度的下降。然而不同的是,经过20 h的老化后,纯PI薄膜的击穿场强由210MV·m-1下降到130MV·m-1,而含量为25wt.%的复合薄膜的击穿场强由110 MV·m-1下降到100 MV·m-1,但仍满足实际应用的需要。 本文研究了纳米Ti02粒子含量、老化时间对复合薄膜的介电性能的影响。结果表明,复合薄膜的耐电晕特性随着纳米Ti02粒子含量的增加而增强,且与复合薄膜的介电常数相关,建立了耐电晕模型,通过分析电场畸变、基于Fermi-Dirac统计的电子运动等探讨了复合薄膜的耐电晕机理。 利用电声脉冲法(Pulsed Electroacoustic Method, PEA)测量技术对复合薄膜的空间电荷特性进行对比分析,主要结论如下:①纯PI薄膜中出现了双偶极注入现象,注入电荷量随着外加电压的升高而增加,纳米Ti02掺杂的纳米复合薄膜的空间电荷特性与纯PI薄膜明显不同。异号电荷的出现表明离子化的产生;②纳米Ti02粒子的引入可能阻碍了电荷的注入,因为空间电荷动力学直接与电性能有关,因而可以预测PI基纳米复合材料的电性能明显不同于纯PI膜。 通过电晕充电装置对单、双层纳米复合薄膜的表面电荷衰减(Surface potential decay)特性进行了分类研究,结果表明初始电位高的材料在同样的环境下其表面电位比初始电位低的材料衰减得快,纳米粒子的引入对PI纳米复合薄膜的表面电位衰减特性产生重大影响,其衰减曲线与纳米TiO2粒子含量有关。纳米粒子的引入可以在材料内部建立一个导电网络,增加了电荷在材料体内传输的可能性,消散电荷,提高了材料的耐电晕特性。
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