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《北京化工大学》 2011年
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裂解反应模型的建立与应用研究

张利军  
【摘要】:乙烯作为石油化工最基础的原料,其主要的生产方法是蒸汽热裂解。裂解是指石油烃在高温和低烃分压条件下,发生碳链断裂或脱氢反应生成烯烃及其他产物的过程,裂解产物以乙烯、丙烯为主,同时还副产丁烯、丁二烯等烯烃和苯、甲苯和二甲苯等芳烃产品。裂解反应是一个非常复杂的反应,对裂解反应过程的模拟经过多年的发展,逐渐发展出来经验模型、分子模型和机理模型,分别有各自不同的建立方法和适用范围,本文分别建立了三类裂解反应模型,并探讨了各自不同的应用领域和方法。 首先,建立了实验室的试验装置来模拟工业裂解反应过程。通过工业过程的工业数据与实验室的试验数据的比较可知,在相同的工艺条件下,试验数据能够与工业过程数据很好的吻合,这表明,试验装置能够很好的模拟工业过程,由试验数据建立的模型能够适用于工业过程。 在试验数据的基础上,建立了石脑油裂解反应的经验模型。模型的输入参数包括石脑油物性参数和裂解工艺参数共16个,输出参数为24种裂解产物收率。利用支持向量机(SVM)方法将输入参数和输出参数关联,经过多组试验数据形成的训练样本训练得到的模型能够准确的预测工业裂解反应过程。 在前人建立的模型的基础上,建立了石脑油裂解反应的分子模型。利用试验数据重新建立了模型的一次反应方程,与二次反应方程一起形成了新的裂解反应模型,与在SRT-Ⅳ裂解炉上建立的工艺计算模型耦合模拟计算结果表明,裂解气相产物中C2及以下的裂解产物收率随着裂解反应温度的上升逐渐增加,裂解气相产物中C3及以上的裂解产物收率随着裂解反应温度的上升或者先上升达到峰值后逐渐下降或者直接逐渐下降。 在乙烷丙烷自由基反应模型的基础上,通过反应模型中组分和反应方程的补充和简化,建立了碳四烷烃的自由基反应模型,模型计算结果与试验数据基本吻合。通过模型的计算结果表明,正丁烷裂解反应过程中,自由基C2H3·和1-C4H9·浓度较高,生成乙烯较多,丙烯较少;异丁烷裂解反应过程中,自由基C3H5·和2-C4H9·浓度较高,生成丙烯较多;正丁烷和异丁烷在裂解过程存在共裂解的负效应。 利用石脑油的常规性质,建立了其与能够代表石脑油裂解反应性能的32种虚拟组分之间的经验模型,并将此模型与石脑油的自由基反应模型结合,对石脑油的裂解反应过程进行了模拟,结果表明,模型与试验数据和SPYRO软件计算结果基本吻合,为深入研究石脑油的自由基反应模型奠定了基础。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TQ018

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