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电化学发光分子/LDHs薄膜材料的组装及其传感器性能研究

张博  
【摘要】:电化学发光(Electrogenerated chemiluminescence, ECL),是指在一定电压条件下,电极表面发生电化学反应导致产生一些激发态物质,这些激发态物质的电子由激发态返回到基态过程中所发出光的一种行为,因此又被称为电致化学发光。电化学发光在化学分析、环境监测、临床免疫系统测定等领域具有广泛应用。本论文采用层层自组装(LBL)法分别构筑了水滑石(LDH)纳米片/电化学发光分子(ELM)和ELM插层LDH纳米粒子/聚阴离子多层超薄膜;研究了超薄膜修饰电极的直接电化学行为、电化学发光及其传感器性能。 通过层层自组装的方法固载了电化学发光活性分子三联吡啶氯化钌(Ru(bpy)32+),获得了(CoAl-LDH/PSS/Ru(bpy)32+/PSS)n多层超薄膜。该薄膜具有超晶格有序结构、规则的表面形貌和较低的表面粗糙度。基于薄膜的电化学发光性质,实现了对烟酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸(NADH)的检测。薄膜传感器具有较低的检测限(2.3xl0-8mol/L)及宽的线性范围(3.16×104-3.23×10-4mol/L)。此外,(LDH/PSS/Ru(bpy)32+/PSS)10修饰电极具有很高的固态ECL传感稳定性。由于LDHs及电化学发光分子(ELM)种类的多样性,该无机-有机复合薄膜材料有望实现多功能的集成,在光电分析和传感等领域具有潜在的应用价值。 通过将电化学发光活性分子鲁米诺单钠盐(3-AMS)插入水滑石的二维结构中,实现了鲁米诺的有效固载和均匀分散;并利用层层自组装技术将其固定在ITO电极表面,该薄膜在垂直于基底的方向上具有长程有序性。利用电化学发光的性质实现了(3-AMS-NiAl LDH/PSS)n超薄膜对H202的检测,显示了宽的检测范围(3.09×10-7.24×10-5mol/L)、低的检测限(6.8xl0-8mol/L)和高的稳定性(10次循环的相对标准偏差为3%)。LDH为电化学发光分子提供了刚性结构的二维空间,利用LDH的晶格定位效应有效抑制了发光分子的聚集,显著提高了3-AMS的电化学发光性能。该薄膜在生物传感领域具有潜在的应用价值。


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