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《北京化工大学》 2012年
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高分散金属Ni-MCM-41分子筛催化剂的制备与表征

张文  
【摘要】:MCM-41型介孔分子筛具有六方排列的规则孔道、大比表面积、大孔容、均匀分布的孔径、组分可调控等特点,但由于其骨架缺陷较少,催化活性中心较弱的缺陷,极大地限制其在催化领域的应用。在分子筛的众多改性方法中,引入杂原子是其改性的重要手段之一。杂原子的引入首先会对分子筛的结构产生调变作用,改变其孔径和比表面积大小;并且杂原子金属本身也会具有某些特殊的催化性能,为功能性催化剂的设计提供一种途径。催化剂活性组分通常为比较贵的金属元素,为了有效的利用这些活性组分,一般将活性组分分散在大比表面积的载体上。高温焙烧和高温还原易造成金属活性组分的迁移集聚,导致金属组分分散度降低,但这恰恰是金属催化剂传统制备方法中的必经步骤,会对催化材料的性能造成很不利的影响。 本论文通过条件温和的水热合成法,以NH3作为配体和金属Ni2+形成配合物[Ni(NH3)6]2+,避免了金属Ni2+生成氢氧化物沉淀,以S+I-I+I-机理为理论基础合成出了一系列骨架金属Ni-MCM-41介孔分子筛,综合利用多种测试手段对样品的结构、Ni在分子筛中的配位状态及分子筛的稳定性能进行了表征。结果表明:高含量的Ni主要以四配位体的结合方式均匀分布于Ni-MCM-41分子筛样品的骨架中,完整的保持了MCM-41型介孔分子筛特有的六方孔道结构。在此基础上,以Ni-MCM-41为前驱体,利用其金属Ni高度分散于骨架,并与骨架硅原子有较强相互作用的特点,通过H2还原得到金属镍高度分散的介孔分子筛。论文的主要研究成果有: 1、利用水热合成法,成功合成出了高Ni含量的介孔分子筛Ni-MCM-41,研究了分子筛的合成工艺条件。分析测试结果表明:Ni-MCM-41中金属Ni含量可高达16.3wt%,不同Ni含量分子筛的孔径约为2.77-3.16nm,孔容为1.05-1.22cm3g-1,比表面积为580-800m2g-1,并且该类分子筛具有MCM-41型介孔分子筛特有的六方孔道结构。 2、以Ni-MCM-41为前驱体,通过H2还原制备得到金属型高分散Ni·MCM-41介孔分子筛。分析测试结果表明:金属Ni高度分散于介孔分子筛基体中,Ni金属的平均颗粒小于20nm,均匀分散,同时该类分子筛依然保持了MCM-41型介孔分子筛特有的六方孔道结构。 3、以焦化蜡油为原料,考察了骨架型介孔分子筛Ni-MCM-41样品的加氢裂化催化性能。结果表明:该类催化剂对焦化蜡油加氢裂化显示出了较高的转化率(70.0~83.0%)和较高的低沸点烃类产物的选择性(78.0~81.3%)。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O643.36

【参考文献】
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