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低浓度甲烷催化燃烧碳化硅整体结构催化剂制备与性能评价

李敏  
【摘要】:以煤层气中低浓度甲烷催化燃烧脱除为对象,开展了以碳化硅为载体的催化燃烧催化剂制备与性能评价研究。遴选确定了相对适宜的催化剂配方及其制备方法,并与其他载体(堇青石)催化剂性能比较,同时结合谱学表征分析,对催化过程机理进行了理论探讨,为催化剂的进一步开发奠定基础。 采用热吸附制备了一系列不同负载量的贵金属Pd/γ-Al2O3/SiC整体式催化剂,结果发现,0.1%Pd的催化剂性能较好。尝试引入第二活性组分Co改性催化剂,并确定Co较好的负载量。最终确定的双活性组分SiC整体式催化剂组成为Pd的含量为0.1%、Co的含量为4%。该催化剂用于甲烷催化燃烧,甲烷80%的转化率所至温度降低至562℃,比单一贵金属1%Pd/γ-Al2O3/SiC催化剂的T80降低了40℃。掺杂Ce、La、Zr和Y等助剂对催化剂影响结果表明,1%La2O3作为助剂的催化剂效果相对最优。XPS表征分析显示添加La助剂的催化剂Pd~0的峰面积与PdO的峰面积较大,更多的PdO分散在Pd~0中。 对以碳化硅为载体的负载非贵金属铜锰为活性组分的整体式催化剂进行了制备方法,最佳负载量、助剂种类及含量等的最优选择,结果显示,等体积浸渍法制备2%ZrO_2/12%Cu-Mn/γ-Al_2O_3/SiC整体式催化剂性能是相对较优的。TPR还原峰位置在222℃;XPS中晶格氧所占O1s的比例数值为75.2%,催化剂中氧出现的形式多数是晶格氧,对于反应有促进作用。 碳化硅和堇青石两种不同的载体所制备的催化剂相比,结果显示,相同条件下,碳化硅整体式催化剂活性优于堇青石整体式催化剂。添加助剂后,表征结果同样表明碳化硅为载体的催化剂表面晶格氧浓度更高,吸附氧与脱附氧能力加强,助剂确实改变了活性组分、助剂等与载体间的关系,强化了催化剂的氧化能力。2%负载量的助剂ZrO_2的添加效果显著。2%ZrO_2/12%Cu-Mn/γ-Al_2O_3/SiC是同条件下,两种载体催化剂中性能最优的。


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