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《北京化工大学》 2015年
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石墨烯/硫纳米复合正极材料的制备及其电化学性能研究

马少武  
【摘要】:锂硫电池具有高容量、低成本及环境友好等优点,成为了极具前景的未来新一代高容量锂电池。但是,硫及锂硫电池内部电化学反应终产物Li2S2、Li2S具有电子和离子绝缘性,加上锂硫电池内部电化学反应中间产物聚硫锂在电解液中溶解度高,易发生迁移,形成穿梭效应,使得锂硫电池的整体性能下降。对此,本文引入氧化石墨烯、石墨烯及介孔炭等高导电碳材料作为硫的载体。氧化石墨烯、石墨烯及介孔炭都具有较高的比表面积,同时氧化石墨烯的含氧官能团及介孔炭的孔洞都对聚硫锂有着较强的吸附性,可以在很大程度上改善锂硫电池的性能。本文运用一步反应法使得氧化石墨烯和石墨烯与硫复合,合成了氧化石墨烯硫纳米复合材料和石墨烯/硫纳米复合材料。氧化石墨烯/硫纳米复合材料经热处理后导电率更高,在0.2C放电时,首次放电比容量高达1423 mAh·g-1,50次循环后,放电比容量可达646mAh·g-1。石墨烯/硫纳米复合材料经热处理后在209 mA·g-1放电时,GNs-S2纳米复合材料正极的首次放电比容量为1550 mAh·g-1,达到了理论容量(1675 mAh·g-1)的92.5%,经过30次循环后,比容量为1033mAh·g-1。说明经热处理后氧化石墨烯/硫纳米复合材料和石墨烯/硫纳米复合材料中硫的颗粒较小分散均匀,石墨烯及氧化石墨烯特殊的片层结构,可以有效的抑制聚硫锂的溶解,缓解电极在充放电过程中的体积膨胀,从而改善电池的性能。通过一步水热法制得具有多孔三维网络结构的自组装还原氧化石墨烯/硫纳米复合材料。这种高导电性的互相交联的纤维状石墨烯与小颗粒的硫复合后可以明显的提高离子和电子的迁移速度,同时对聚硫锂有着较强的吸附作用和电化学作用。其中G-S3在1C放电时,首次放电比容量799mAh·g-1,循环50次后放电比容量可保持在724mAh·g-1,容量保持率达到了93%。通过一步法合成了微米级的球形有序介孔炭并作为硫的载体,制得石墨烯包覆S的GNs@s-OMC/S纳米复合材料和未包覆的s-OMC/S纳米复合材料。球形介孔炭的高导电性和特殊的孔洞结构可以有效的抑制聚硫锂的溶解,极大的改善锂硫电池的性能。经过石墨烯包覆后可以进一步抑制聚硫锂的溶解,形成三维导电网络,提高电子和离子的迁移率。其中s-OMC/S纳米复合材料在0.25C放电时,首次放电比容量为1589mAh·g-1,达到了理论容量的95%。经0.25C的小电流放电激活后,在大电流2.5C放电时,第一次放电比容量为904 mAh·g-1,经过45次循环后,放电比容量为788 mAh·g-1,容量保持率可达87%。同时充放电效率接近100%。经石墨烯包覆后的GNs@s-OMC/S纳米复合材料在0.4C放电时,其放电比容量在1150mAh·g-1上下波动,循环曲线基本呈现一条直线,表现出较好的循环稳定性。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TM912

【参考文献】
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