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《北京化工大学》 2017年
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金属有机骨架材料UiO-66及其羧酸衍生物对Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的吸附行为研究

张男  
【摘要】:随着经济的快速发展,能源需求不断加大,传统能源严重短缺,气候和环境问题日益凸显,因此,寻找环境友好型新能源迫在眉睫。核能因其不产生有害气体且能量密度大,被称为“清洁能源”,是我国近年来大力发展的新能源之一。核能的发展离不开乏燃料后处理,其中涉及放射性核素的分离提取及镧系锕系元素分离等关键科学问题,相关基础研究方兴未艾。金属有机骨架(MOFs)材料因其超大的比表面积和孔隙率而广泛地被应用于气体吸附、催化及分离等领域。本文将考察MOFs材料在锕系镧系元素提取中的应用可行性。具体内容包括:制备金属有机骨架材料UiO-66及其羧酸衍生物并研究其对锕系元素Th(Ⅳ)及镧系元素Eu(Ⅲ)的吸附行为;系统考察溶液pH值、时间、初始浓度、离子强度等因素对吸附的影响;基于FTIR、EXAFS、PALS详细解析吸附机理。得出主要结论如下:PXRD、N_2吸附/脱附、TGA、FTIR表征表明成功制备了具有规整有序结构的UiO-66及其羧酸衍生物,且材料的热稳定性及水热稳定性良好。吸附结果表明,UiO-66及其羧酸衍生物对Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)均具有较强的吸附能力。吸附受溶液pH值影响很大,吸附容量对pH增加而显著增加。同时羧基官能团的引入对材料吸附Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)有明显的促进作用,且使吸附速率加快。此外,通过对实验数据进行拟合分析发现,UiO-66-COOH和UiO-66-2COOH吸附Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)是化学吸附,吸附受离子强度影响较小。而UiO-66吸附Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)是物理吸附,吸附容量随离子强度增加而增加。基于X-射线吸收谱、FTIR等表征分析发现,UiO-66-COOH和UiO-66-2COOH对Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的强吸附能力与其本身含有的竣基官能团的强配位能力直接相关;而未功能化的UiO-66对Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的吸附则主要通过沉淀反应及客体分子交换的方式进行。以上研究揭示了功能化金属有机骨架材料在锕系镧系元素提取分离中的巨大潜力。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TL24

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