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《北京化工大学》 2018年
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空心碳微球的制备及其氧还原电催化性能研究

叶靓雯  
【摘要】:为了缓解能源危机和环境污染等问题,清洁可再生能源亟需被开发,像金属-空气电池、燃料电池等。而这些能源均是以氧还原反应(ORR)为基础,由于ORR反应动力学缓慢,所以上述这些能源的应用都受到了限制,因此,研制高效的ORR催化剂来缓解这一难题是本课题的核心。目前,碳材料凭借着稳定的物理化学性能、优异的导电性、高的比表面积、丰富的来源、低廉的价格等一系优势而成为研究的热点。其中,空心碳材料作为一种特殊的多孔碳材料,凭借着独特的形态和结构,在电催化领域有着很大的应用前景。本文先利用了水热-氨气热处理的两步法,以炭黑和氨水为原材料制备空心碳,通过调节热处理的保温温度和时间来调节壁厚。在水热法处理后,实心的空心碳球出现了初步的空心结构,但其球壳较厚,在氨气高温热处理后,壁厚大大减小,空心结构得到优化。当热处理温度为900 ℃,热处理时间为2 h时,壁厚达到最低值,且具有最佳的氧还原电催化活性,半波电位为0.85 VvsRHE。为了进一步提高空心碳的活性,首先尝试了利用预氧化-碳化-氨气热处理的方法在初步制得的空心碳表面包覆一层富氮有机物形成C/C核壳结构来进行原位掺氮。因为电催化性能会随着吡啶氮和石墨氮的含量增多而提升,于是通过对有机物的种类、加入量、碳化时间和温度的改变来对吡啶氮和石墨氮的含量进行调控。当有机物为壳聚糖,其与碳的质量比为10:1,碳化温度为650 ℃,碳化时间为2 h时,性能最佳,半波电位为0.88V vs RHE。接下来,也尝试了通过在水热过程中加入铁原子形成含铁化合物来提高活性。通过控制铁源和铁的加入量来控制形成不同的含铁化合物。当铁源为FeCl3,铁与碳的原子比为3:1000时形成的Fe5C2对提高电催化性能起的作用最大,测得的半波电位达到0.89 VvsRHE。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36

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