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《北京化工大学》 2003年
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流向变换催化燃烧空气净化过程的模型化研究

牛学坤  
【摘要】:作为空气污染的主要来源之一,挥发性有机物(VOCs)是继502、NO、及 氟里昂之后,又一类对环境造成严重危害的大气污染物。近年来,作为一种 典型的有机废气,油漆、涂料、胶粘剂、制鞋等行业产生的含芳烃空气造成的 急、慢性中毒时有发生,它的治理日益受到人们的关注。 流向变换催化燃烧反应器具有很高的的集成度和热回收效率,即使污染 物浓度很低,反应也能自热进行。而且由于气固两相的体积热容量相差很大, 使这一过程的抗干扰能力较强,反应器具有比定态操作更大的操作弹性,即使 原料气浓度和流量在一定范围内频繁波动,系统也能维持正常操作。它是最 早实现工业化、应用最广泛的人为非定态过程之一,也是非定态催化反应技术 最能体现其优势、研究最活跃的领域之一。 本文以含芳烃的空气作为模拟工业废气,从实验和模型化两方面系统开展 了净化低浓度有机废气的流向变换催化燃烧反应器的研究,考察了主要操作参 数对反应器性能的影响以及进料浓度发生波动时反应器的性能,根据实验研究 和数值模拟的结果,提出了反应器优化设计和优化操作的策略,并利用实验和 模拟计算得到的结果,建立了基于RBF人工神经网络的流向变换反应器温度分 布的拟定态和动态模型,开展了在原料气浓度发生较大波动时反应器的智能控 制研究。 首先,采用积分反应器,在消除内、外扩散影响的实验条件下,对芳烃在 NZP一3型催化剂上催化燃烧的本征动力学进行了系统的实验研究,根据实验数 据对模型参数进行了估值并对模型进行了统计检验,进而对竞争模型进行了判 识。结果表明,芳烃在负载铂催化剂上催化燃烧的本征速率模型与表面反应控 制的机理模型相容,模型能够描述芳烃催化燃烧的动力学行为,其结果可以用 于反应器的模型化研究。 然后,设计并建立了一套小型中试规模的流向变换催化燃烧装置,建立了 (II) WP=8 北 京 化 工 大 学 博 士 学 位 论 文 有关分析、测试手段,在较宽的实验条件变化范围内,分别进行了含单组分芳 烃(主要是异丙苯)和混合物芳烃(苯、甲苯和二甲苯)模拟工业废气的流向 变换催化燃烧实验研究,系统考察了操作条件对反应器拟定态性能的影响,获 得了大量迄今未见报道的、有价值的信息。结果表明:热波特性是流向变换催 化燃烧反应器的重要性质,换向周期是一个既能有效控制反应段温度水平,又 很容易人为地改变的操作参数。通过调整换向周期,可使不同浓度的废气稳定、 自热地催化燃烧;当气速较小、换向周期较短时,在反应器内可能形成马鞍形 的轴向温度分布;VOCs浓度过高、操作条件不合适都会不可逆转地破坏系统的 热平衡而发生“飞温”,“飞温”一般发生在流向变换后一段时间内且热点出现 在催化剂床层的两端;“飞温”相对而言是一个较快的过程,在进料浓度较高时 必须及时对反应器加以监控;流向变换催化燃烧反应器床层温度对操作条件波 动的敏感性在一般情况下很小,“熄火”是一个相对缓慢的过程,由反应物浓度 阶式降低引起的“熄火”过渡过程要持续很长时间,固定床热容越大,这一过 程持续的时间越长;反应器的总热效应是反应和与外界热交换的综合结果, 各种因素对反应器温度场的影响因VOCs种类的差异而有所不同。 进而,基于一系列基本假设,建立了流向变换催化燃烧反应器的非均相、 非定态、一维模型。考虑到所涉及反应体系床层温度较高且轴向温差很大,在 模型中着重考虑了辐射传热和轴向有效热导。选择了一种“自适应、变步长、 弱隐式全局差分方法”求解所得的数学模型,并用MATLAB语言编写了相应的 模拟程序。对流向变换催化燃烧反应器性能模拟的结果表明,所采用的算法可 靠、收敛性好,所编程序能够满足模拟与设计要求。 利用所建立的反应器动态模型,对本征动力学研究得到的两种模型做了进 一步的判识,采用反应速率方程模型B在不进行参数修正的情况下,模拟计算 的反应器瞬态温度分布曲线的形状和变化趋势与实验数据基本吻合。在此基础 上系统考察了操作参数、反应器的装填结构、催化剂活性衰减对反应器温度特 性的影响;讨论了进料浓度发生周期性波动时反应器床层温度的变化,结合实 验结果,针对反应物浓度变化的不同范围,对反应器的优化设计和优化控制问 题进行了讨论。模拟结果表明:在一定的范围内,反应器温度随着切换周期的 III WP=9 北 京 化 工 大 学 博 士 学 位 论 文 变化有一个变化相对较平缓的平台区域,当换向周期大于一定值时,床层温度 水平随着换向周期变长而单调降低;反应器内最高温度和催化剂床层平均温度 随浓度的升高而单调上升,升高的幅度及变化的局部特征随有机物种类的不同 而有所差异。当有机物的进料浓度围绕平均值发生周期性的波动时,反应器会 达到另外一种形式的循环定态,其最高温度和催化剂床层的平均温度与不波动 时比较有不同程度的提高。进料浓度波动的振幅越大,温度变化越大;波动的 频率越大,温度改变越小;净化含混合芳烃时温度的波动要比单一有机物时温 度的改变小得多。反应器的特征温度随着催化剂床层长度的增加而降低,随惰 性床层长度的增加而单调增加。因此,不仅可以针对不同的浓度范
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