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Ti改性MCM-41对苯羟化的催化性能研究

马辉  
【摘要】:本文利用MCM-41表面性质的可修饰性,通过引入三价铝元素和碱中心调变MCM-41的结构和表面性质。在已有工作基础上,进一步研究了催化剂的表面性质对芳烃的羟化催化性能。 本文对Ti骨架取代MCM-41催化剂稳定性进行了研究。发现使用过的催化剂对芳烃的催化性能低,进一步研究其原因得知,使用过和使用焙烧过的催化剂虽保持有一定的长程有序性、较大的孔径和比表面积,但由于催化剂表面活性中心Ti的结构发生了变化,即由骨架Ti转变为非骨架Ti,导致使用过的催化剂对芳烃的羟化性能较低。 为了改进催化剂的稳定性,采取了Ti接枝的制备方法。首先提出了通过接枝方法制备的催化剂结构模型,在实现结构模型的基础上研究了它们的结构特征和对芳烃羟化的化学亲和选择性。得出了以下有价值的结论: 1) 通过结构特征的研究发现了Ti接枝MCM-41有很好的长程有序性;表面活性中心Ti含量远高于Ti骨架取代的MCM-41。 2) 通过芳烃羟化的化学亲和选择性的研究发现,Ti(未焙烧)接枝MCM-41催化剂表面呈憎水性,Ti(焙烧)接枝MCM-41催化剂表面呈亲水性。调变两种结构催化剂可以实现芳烃羟化的化学亲和选择性。 另外,对Ti(未焙烧)接枝MCM-41催化剂的稳定性进行了进一步的研究,表明Ti(未焙烧)接枝MCM-41催化剂对芳烃的羟化反应有很高的活性,并且具有很好的稳定性。


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