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《北京化工大学》 2006年
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甲烷二氧化碳重整制合成气催化剂的制备及反应性能的研究

张美丽  
【摘要】:甲烷二氧化碳重整制取的合成气H_2/CO约为1,是费-托合成制取液体燃料、合成甲醇、合成二甲醚的理想原料。同时,CO_2是重整反应的反应物,这不但在一定程度上减少了温室气体的排放,而且能够将CO_2作为一种可以利用的碳源,对于资源节约和循环经济都具有重要的意义,因此,近年来甲烷二氧化碳重整制合成气引起了人们的高度重视。 本文选取了Ni作为催化剂的活性组分,一种新型介孔材料SBA-15作为载体制备了一系列Ni质量含量在2.5-15%之间的Ni/SBA-15催化剂。同时也制备了一系列的Ni/SiO_2催化剂与之对比。在常压连续流动固定床反应器上考察了这些催化剂对甲烷二氧化碳重整制合成气的催化性能,用XRD、TPR、N_2吸附法研究了Ni/SBA-15催化剂的结构特征。结果表明:活性组分Ni在催化剂中分布均匀,部分Ni进入了载体SBA-15的孔道中。Ni/SBA-15催化剂的甲烷二氧化碳重整反应活性优于Ni/SiO_2催化剂,12.5%Ni/SBA-15催化剂在800℃时甲烷和二氧化碳的转化率分别是91.2%和90.6%,接近平衡转化率。在不同的反应条件下,催化剂的活性不同,反应温度越高,活性越好;反应气体空速增大,甲烷和二氧化碳的转化率有所下降。12.5%Ni/SBA-15催化剂在800℃下有良好的反应稳定性,反应600 h催化剂的活性保持不变,600 h后催化剂的活性开始下降。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TE665.3

【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 张国杰;炭材料催化二氧化碳重整甲烷制合成气[D];太原理工大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前3条
1 张丙模;小型高温高压反应器及加压炭催化CH_4/CO_2重整研究[D];太原理工大学;2010年
2 龙威;镍基上甲烷—超临界CO_2重整反应机理研究[D];华东交通大学;2012年
3 汪吉辉;沼气干重整制氢Ni-Co双金属催化剂放大制备研究[D];华东理工大学;2012年
【参考文献】
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1 徐兴祥,张劲松,杨永进,徐志军,扬振明;微波辐照下泡沫陶瓷担载镍催化剂上CH_4/CO_2 重整制合成气反应[J];催化学报;2000年06期
2 许峥,张鎏,张继炎;Ni/γ-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2重整体系中积碳消碳的研究[J];催化学报;2001年01期
3 单学蕾,关乃佳,曾翔,陈继新,项寿鹤,Ursula ILLGEN,Manfred BAERNS;不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂的NO分解反应性能[J];催化学报;2001年03期
4 李春义,余长春,沈师孔;Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4部分氧化制合成气反应积碳的原因[J];催化学报;2001年04期
5 史克英,徐恒泳,张桂玲,王玉忠,徐国林,韦永德;天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究——稀土助剂的作用[J];催化学报;2002年01期
6 宋一兵,余林,孙长勇,叶飞,方奕文,林维明;稀土Ce对制合成气用Ce-Ni/Al_2O_3催化剂活性和稳定性的影响[J];催化学报;2002年03期
7 李春林,伏义路,卞国柱;不同方法制备的Ni/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂对CH_4-CO_2重整反应的催化性能[J];催化学报;2003年03期
8 李艳,叶青,魏俊梅,徐柏庆;制备高效稳定CO_2重整甲烷Ni/ZrO_2催化剂的新方法[J];催化学报;2004年04期
9 路勇,邓存,丁雪加,沈师孔;担载型钴金属催化剂上甲烷与二氧化碳转化制合成气[J];催化学报;1995年06期
10 许峥,李玉敏,张继炎,张鎏,何菲;甲烷二氧化碳重整制合成气的镍基催化剂性能 Ⅱ.碱性助剂的作用[J];催化学报;1997年05期
【共引文献】
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1 王淑英;马淮凌;;二氧化碳资源化研究进展[J];安徽教育学院学报;2005年06期
2 孙小燕;汪江节;王鹏;;泡沫金属孔结构对其力学性能的影响[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2006年04期
3 王金刚,杨立英,刘辉,李成岳;Ni/αAl_2O_3催化剂上甲烷水蒸气重整本征动力学[J];北京化工大学学报(自然科学版);2005年01期
4 张世红,闫征,董庆珊,周琦;催化燃烧炉Ⅰ型和Ⅱ型的性能研究[J];北京建筑工程学院学报;2005年02期
5 田杰,胡时胜;填充硅橡胶的泡沫铝复合材料的力学性能[J];爆炸与冲击;2005年05期
6 郭芳;许俊强;储伟;;等离子体处理条件对CO_2重整CH_4反应用镍基催化剂的影响[J];重庆工学院学报(自然科学版);2008年10期
7 徐占林,毕颖丽,甄开吉;CO_2重整甲烷制合成气催化剂六铝酸盐LaNi_yAl_(12-y)O_(19-δ)的研究[J];催化学报;2000年02期
8 黄传敬,郑小明,费金华;用不同前驱体制备的Co/SiO_2催化剂的结构及其CO_2/CH_4重整反应性能[J];催化学报;2001年02期
9 杨咏来,李文钊,徐恒泳;CeO_2和Co_3O_4助剂对镍基催化剂上CH_4积碳和CO_2消碳性能的影响[J];催化学报;2002年06期
10 王爱菊,钟顺和;La_2O_3对NiCu/MgSiO催化剂的甲烷部分氧化制氢反应性能的影响[J];催化学报;2004年02期
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2 宋永吉;董留涛;李翠清;王虹;任晓光;;共沉淀法制备六铝酸盐及其N_2O催化分解性能[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第7分册)[C];2010年
3 韩利华;郭绍义;梁英华;;环保催化剂技术的研究进展[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
4 杨丽静;田辉平;;富硅催化剂的应用[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
5 陈红萍;梁英华;王奔;;二氧化碳的化学利用及催化体系的研究进展[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集(上)[C];2009年
6 周继红;方克明;;原位晶化合成NaY/高岭土复合材料的界面微结构研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
7 崔小勤;常杰;王铁军;;添加助剂Ce的NiO-MgO催化剂重整生物质燃气的特性研究[A];2005年中国生物质能技术与可持续发展研讨会论文集[C];2005年
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3 高静;流化床中甲烷临氧自然重整的镍基催化剂及反应机理研究(附:甘油选择性催化氧化初探)[D];浙江大学;2009年
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5 杨志彬;透氧膜反应器焦炉煤气重整制氢催化剂研究[D];上海大学;2011年
6 钱林平;铑基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的研究[D];复旦大学;2011年
7 牛文娟;多孔钛及其合金的制备及性能研究[D];重庆大学;2010年
8 宫凯;喷射电沉积法制备多孔金属镍机理、工艺及应用研究[D];南京航空航天大学;2010年
9 赵柳洁;微细通道内甲烷湿空气低温自热催化重整反应理论分析及实验研究[D];重庆大学;2011年
10 魏妮;磷化物催化剂的制备及其加氢脱硫反应性能的研究[D];北京化工大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 徐长松;燃气轮机化学回热循环燃料转化技术研究[D];哈尔滨工程大学;2010年
2 胡钰;含铜分子筛的表征及在绿色催化合成中的应用[D];河南师范大学;2010年
3 邹丹;催化精馏用填料型固体碱催化剂的制备研究[D];长春工业大学;2010年
4 刘文燕;煤气甲烷化催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
5 胡贤辉;合成气制天然气镍基催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
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7 颜士鑫;滑动弧放电等离子体重整燃料制氢实验研究[D];浙江大学;2011年
8 别良伟;二氧化碳加氢直接合成二甲醚中双功能催化剂的制备及活性研究[D];昆明理工大学;2009年
9 张斌;泡沫铝的渗流法制备研究[D];昆明理工大学;2009年
10 张婷;新型环保型Pd-Pt、Cu/不锈钢丝网VOCs消除催化剂的制备及其性能研究[D];浙江大学;2011年
【同被引文献】
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1 陈家军,张俊丽,裴照滨;垃圾填埋二次污染的危害与防治[J];安全与环境学报;2002年03期
2 童琨,刘崇微,刘金尧,杨光华;原位X射线衍射法研究合成低碳醇的Cu-Co-Al催化体系的活性物相[J];催化学报;1986年02期
3 山田太郎,翟润生,岩泽康裕,田丸谦二;镍表面上CO和H_2的吸附脱附速度[J];催化学报;1986年02期
4 刘光明,邱发礼,郭慎独;重稀土助剂改善甲烷水蒸汽转化催化剂抗析炭性能的机理研究[J];催化学报;1990年01期
5 徐占林,毕颖丽,甄开吉;CO_2重整甲烷制合成气催化剂六铝酸盐LaNi_yAl_(12-y)O_(19-δ)的研究[J];催化学报;2000年02期
6 许峥,张鎏,张继炎,张军社;超细镍基催化剂上CH_4-CO_2重整反应的性能Ⅰ.制备方法对催化剂结构和还原性能的影响[J];催化学报;2000年03期
7 许峥,张鎏,张继炎,赵金保;超细镍基催化剂上CH_4-CO_2重整反应的性能Ⅱ.制备方法对催化性能和抗积碳性能的影响[J];催化学报;2000年04期
8 索掌怀,徐秀峰,马华宪,安立敦;制备方法对Ni/MgO/Al_2O_3在甲烷与二氧化碳重整反应中催化性能的影响[J];催化学报;2000年05期
9 徐兴祥,张劲松,杨永进,徐志军,扬振明;微波辐照下泡沫陶瓷担载镍催化剂上CH_4/CO_2 重整制合成气反应[J];催化学报;2000年06期
10 许峥,张鎏,张继炎;Ni/γ-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2重整体系中积碳消碳的研究[J];催化学报;2001年01期
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1 郭建军;复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究[D];浙江大学;2005年
2 莫流业;甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合制合成气:钴基和镍基催化剂的研究[D];浙江大学;2002年
3 王学涛;城市生活垃圾焚烧飞灰熔融特性及重金属赋存迁移规律的研究[D];东南大学;2005年
4 郭建忠;镍基催化剂上甲烷临氧二氧化碳重整制合成气及其反应机理的研究[D];浙江大学;2008年
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1 李敏;煤表面含氧官能团的研究[D];太原理工大学;2004年
2 张华伟;煤半焦在焦炉煤气转化制备合成气中的作用[D];太原理工大学;2005年
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5 费亚南;不同载体的甲烷部分氧化制合成气Ni基催化剂的研究[D];天津大学;2007年
6 何岩;超临界CO_2体系的扩散性质和微观结构的分子动力学研究[D];天津大学;2007年
7 张卫东;炭催化CH_4-CO_2重整及炭催化剂中灰分和官能团特性研究[D];太原理工大学;2009年
8 张丙模;小型高温高压反应器及加压炭催化CH_4/CO_2重整研究[D];太原理工大学;2010年
9 徐昀;氧原子在Ni(110)和Ni(111)表面吸附的密度泛函理论研究[D];东北大学;2008年
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1 张国杰;炭材料催化二氧化碳重整甲烷制合成气[D];太原理工大学;2012年
2 惠贺龙;炭材料-Ni催化剂上焦炉气二氧化碳催化重整制合成气[D];中国矿业大学(北京);2014年
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1 赵丹博;活性炭催化CH_4-CO_2重整反应体系的研究[D];西北大学;2013年
【二级参考文献】
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1 黄星亮,时其昌,张鎏;轻油水蒸汽转化镍催化剂中助剂氧化镁的作用[J];催化学报;1987年04期
2 刘光明,邱发礼,郭慎独;重稀土助剂改善甲烷水蒸汽转化催化剂抗析炭性能的机理研究[J];催化学报;1990年01期
3 张涛,臧璟龄,胡爱华,林励吾;锂对于γ-Al_2O_3表面酸中心的调变作用及其积炭性能的影响[J];催化学报;1990年05期
4 徐占林,毕颖丽,甄开吉;CO_2重整甲烷制合成气催化剂六铝酸盐LaNi_yAl_(12-y)O_(19-δ)的研究[J];催化学报;2000年02期
5 许峥,张鎏,张继炎,赵金保;超细镍基催化剂上CH_4-CO_2重整反应的性能Ⅱ.制备方法对催化性能和抗积碳性能的影响[J];催化学报;2000年04期
6 季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨,于春英,于丰云;不同前驱物对Ni催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响[J];催化学报;2000年05期
7 许峥,张鎏,张继炎;Ni/γ-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2重整体系中积碳消碳的研究[J];催化学报;2001年01期
8 单学蕾,关乃佳,曾翔,陈继新,项寿鹤;含铜MFI分子筛的H_2-TPR和O_2-TPD研究[J];催化学报;2001年03期
9 路勇,邓存,丁雪加,沈师孔;担载型钴金属催化剂上甲烷与二氧化碳转化制合成气[J];催化学报;1995年06期
10 许峥,李玉敏,张继炎,张鎏,何菲;甲烷二氧化碳重整制合成气的镍基催化剂性能 Ⅱ.碱性助剂的作用[J];催化学报;1997年05期
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1 黄祥玉 ,冯光照;用核辐射固定氮的生产[J];化学世界;1966年03期
2 沈梅城;;回收氩以提高制氨的经济性[J];化工设计通讯;1981年01期
3 ;国外动态[J];石油化工;1986年11期
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9 姬涛,林维明;CH_4、CO_2与O_2制合成气的研究 Ⅱ工艺条件的影响[J];天然气化工(C1化学与化工);1998年04期
10 ;蒸汽重整催化剂[J];化工文摘;2000年05期
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1 李文钊;;天然气转化的21世纪展望[A];面向21世纪的科技进步与社会经济发展(上册)[C];1999年
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10 宋月芹;贺德华;;改进的溶胶-凝胶法制备的Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气的研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
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1 杨原 戎起;德国南方化学开拓中国催化剂新业务[N];中国石化报;2002年
2 特约记者 王若群 陈保国;气化与热解煤气共制合成气项目启动[N];中国化工报;2005年
3 记者杨文斌;烟粉煤能直接气化制合成气[N];科技日报;2002年
4 记者 李晓岩;合成气新技术实现工业应用[N];中国化工报;2010年
5 王孝弟;煤基多元料浆制合成气增产减污[N];中国化工报;2008年
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9 本报记者  范思立;壳牌煤气化技术中国落地洁净煤应用提速?[N];中国经济时报;2006年
10 毛黎;制造生物柴油新技术[N];中国石油报;2006年
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1 郭培卿;双旋流合成气非预混燃烧特性的实验研究与数值模拟[D];上海交通大学;2011年
2 冉然;烷烃催化转化制氢气/合成气的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
3 贾美林;甲烷空气部分氧化/二甲醚合成集成工艺的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2002年
4 井强山;流化床甲烷临氧CO_2重整制合成气镍系催化剂研究[D];浙江大学;2005年
5 姬涛;甲烷、二氧化碳和氧气催化氧化重整制合成气镍基催化剂的研究[D];华南理工大学;2001年
6 房爱兵;燃气轮机合成气燃烧室燃烧稳定性的实验研究[D];中国科学院研究生院(工程热物理研究所);2007年
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8 王翀;合成气直接制取低碳烯烃催化剂的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
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10 祝星;化学链蒸汽重整制氢与合成气的基础研究[D];昆明理工大学;2012年
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1 刘博;合成气一步法合成二甲醚的催化研究[D];郑州大学;2005年
2 张华伟;煤半焦在焦炉煤气转化制备合成气中的作用[D];太原理工大学;2005年
3 张诺伟;甲烷部分氧化制合成气Co/Mg/HZSM-5催化剂的研究[D];厦门大学;2009年
4 何凤仙;Cu-Mn基直接合成二甲醚催化剂的优化及动力学研究[D];浙江大学;2006年
5 杨燕;甲烷蒸汽补碳转化制甲醇合成气催化剂的研究[D];四川大学;2003年
6 佟玲;合成气一步法制备二甲醚催化剂及工艺的研究[D];辽宁工学院;2007年
7 栾海涛;合成气直接制二甲醚的研究[D];大庆石油学院;2009年
8 贾洪义;合成氨装置采用抽气法生产氢气和丁醇合成气项目的研究[D];华东理工大学;2011年
9 衷小琴;气—液—固三相床一步法合成二甲醚[D];昆明理工大学;2005年
10 王嵩林;粉末模压法镍催化剂制备及其在甲烷部分氧化制合成气反应的应用[D];天津大学;2005年
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