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《北京化工大学》 2006年
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甲烷二氧化碳重整制合成气催化剂的制备及反应性能的研究

张美丽  
【摘要】:甲烷二氧化碳重整制取的合成气H_2/CO约为1,是费-托合成制取液体燃料、合成甲醇、合成二甲醚的理想原料。同时,CO_2是重整反应的反应物,这不但在一定程度上减少了温室气体的排放,而且能够将CO_2作为一种可以利用的碳源,对于资源节约和循环经济都具有重要的意义,因此,近年来甲烷二氧化碳重整制合成气引起了人们的高度重视。 本文选取了Ni作为催化剂的活性组分,一种新型介孔材料SBA-15作为载体制备了一系列Ni质量含量在2.5-15%之间的Ni/SBA-15催化剂。同时也制备了一系列的Ni/SiO_2催化剂与之对比。在常压连续流动固定床反应器上考察了这些催化剂对甲烷二氧化碳重整制合成气的催化性能,用XRD、TPR、N_2吸附法研究了Ni/SBA-15催化剂的结构特征。结果表明:活性组分Ni在催化剂中分布均匀,部分Ni进入了载体SBA-15的孔道中。Ni/SBA-15催化剂的甲烷二氧化碳重整反应活性优于Ni/SiO_2催化剂,12.5%Ni/SBA-15催化剂在800℃时甲烷和二氧化碳的转化率分别是91.2%和90.6%,接近平衡转化率。在不同的反应条件下,催化剂的活性不同,反应温度越高,活性越好;反应气体空速增大,甲烷和二氧化碳的转化率有所下降。12.5%Ni/SBA-15催化剂在800℃下有良好的反应稳定性,反应600 h催化剂的活性保持不变,600 h后催化剂的活性开始下降。
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