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《北京化工大学》 1998年
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列管式甲醇合成反应器及其所用催化剂的综合优化

李建伟  
【摘要】:催化剂工程设计是介于催化化学和化学反应工程科学之间的、多学科高度交叉和相互渗透,十分活跃的前沿性分支科学。它以催化剂的工业应用为背景,综合运用化学反应工程、催化化学、计算机应用技术和应用数学等知识,分析、研究影响催化剂颗粒宏观反应特性的因素及其规律性,合理设计工业催化剂颗粒的形状、尺寸和孔结构,并使之与所用反应器相互匹配,达到整体最佳化或较佳化。然而,由于该分支科学所涉及问题的多变性和复杂性,目前的研究工作往往在侧重于单颗粒催化剂层次或反应器层次上进行,真正将催化反应器和催化剂颗粒设计综合起来,从整体上考虑的例子还很少见。 本文以工业甲醇合成过程为研究对象,针对国产C302铜基催化剂母体,开展了单颗粒催化剂物理设计、反应器定态分析以及两者之间综合优化方面的研究。 文中,首先基于该领域的已有研究成果,系统地分析和探讨了均匀分布型催化剂工程设计的策略问题,提出了深入开展这类催化剂工程设计的研究框架,指明了本文工作的研究路线。 对单颗粒催化剂上反应—扩散耦合行为描述方法的深入分析发现,目前流行的各种催化剂颗粒模型均建立在理想反应体系的基础上,若将这些模型直接应用于甲醇合成这一非理想反应体系,显然存在着逻辑上的矛盾。为此,基于力平衡和通量的观点,建立了能适用于非理想体系的、普遍性的单颗粒催化剂反应—扩散模型。根据实际情况,该模型可以方便地简化为常规意义上的各种反应—扩散模型。这对于所研究体系的颗粒模型评选和单颗粒催化剂行为模拟通用软件的开发具有积极意义。以氨和甲醇合成为例进行的各种颗粒模型的对比分析结果表明,建立这一模型具有一定意义。 采用微型积分反应器,对国产C302铜基甲醇合成催化剂的本征动力学进行了系统的实验研究。通过模型筛选,最终选出CO和CO_2竞争加氢双路线合成机理模型,采用Simplex法与Marquardt法相结合的优化方法进行动力学参数估计,建立了C302催化剂可靠的本征动力学模型。 基于所建立的本征动力学模型和影响甲醇合成催化剂宏观活性诸因素的理论分析,设计并制备了7种具有代表性的C302催化剂颗粒。通过宏观反应性能
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:1998
【分类号】:TQ223.121

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【引证文献】
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1 韩东;陈孟林;黄智;何星存;;吸附-催化氧化再生技术处理废水的研究进展[J];化工技术与开发;2011年08期
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1 范建光;YSBH-02催化剂上苯与异丙醇气相烷基化合成异丙苯的工艺条件及本征动力学研究[D];北京化工大学;2004年
2 汤先富;YSBH催化剂上苯与二异丙苯烷基转移工艺条件及本征动力学研究[D];北京化工大学;2003年
3 王岩;分子筛催化剂上甲苯烷基化合成异丙基甲苯的研究[D];北京化工大学;2010年
4 赵见峰;甲醇合成气加氢脱硫反应动力学及反应器模拟研究[D];北京化工大学;2012年
【参考文献】
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1 胡剑利,朱起明,李晋鲁,刘崇微,刘金尧,袁乃驹;原位红外化学捕获方法研究低碳混合醇合成反应机理[J];催化学报;1991年03期
2 刘国际,姚佩芳,朱炳辰;孔结构对铜基甲醇合成催化剂宏观反应速率的影响Ⅰ.未中毒颗粒催化剂[J];燃料化学学报;1994年02期
【共引文献】
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1 杨建元,程温莹,唐明林,张勇,罗丽;硫酸浸出新疆阿图什锌矿生产硫酸锌[J];四川有色金属;1995年01期
2 闫强刚,王殿斌,冯紫良;Monte-Carlo法在地下工程可靠性分析中的应用研究[J];四川建筑科学研究;2001年04期
3 李波;王肇民;赵晖;;梁腹板开有圆孔时的稳定问题研究[J];四川建筑科学研究;2006年01期
4 吴金中;;煤球碳化反应动力学及反应条件优化[J];安徽大学学报(自然科学版);1991年03期
5 蔡树煌;陈翠英;许少平;尹成龙;;新型多功能激振信号源的研究[J];安徽工学院学报;1990年03期
6 李志喜,林波;峰面积单点校正法分析瓦斯中氧含量[J];安徽化工;2002年05期
7 张寅秋;胡忠玉;王祖元;崔鹏;;水煤气水洗塔填料层高度计算模型的简化[J];安徽化工;2010年05期
8 凡书杰;阮奇;吴祖钰;严佐毅;;非理想溶液间歇精馏的计算机辅助设计[J];安徽化工;2011年04期
9 陆克平;同台色谱测定DMF中水和甲醇中水[J];安徽化工;1995年04期
10 周莉萍;;高纯度正丁醚及其杂质的气相色谱测定方法[J];安徽农学通报(上半月刊);2010年21期
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1 李如忠;孙世群;汪家权;钱家忠;;区域生态环境评价的主成分投影模型及其应用[A];2004“生态安徽”博士科技论坛论文集[C];2004年
2 田薇雯;王君;李静;;采用三种反应器模型对合成氨原料气醇化反应过程模拟计算的比较分析[A];中国化工学会2011年年会暨第四届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛论文集[C];2011年
3 李博;李晓光;王林;蔡振璐;林延明;焦书静;张铮一;杨帆;;B型螺旋桨图谱的模块化程序设计[A];第十三届中国科协年会第13分会场-海洋工程装备发展论坛论文集[C];2011年
4 杨从新;王克斌;左满宏;;新型联醇催化剂在中小氮肥装置中的高氢还原[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
5 张慧明;王娟;;应用循环流化床洁净燃烧技术控制燃煤工业锅炉二氧化硫污染——中国燃煤工业锅炉二氧化硫污染综合防治对策[A];中国环境保护优秀论文集(2005)(下册)[C];2005年
6 纪利俊;朱家文;武斌;陈葵;;撞击流反应器的宏观混合特性[A];上海市化学化工学会2005年度学术年会论文摘要集[C];2005年
7 李强;朱兵;周文戟;居中军;胡山鹰;;新型煤化工对我国CO_2排放的影响及对策[A];第二届全国循环经济与生态工业学术研讨会暨中国生态经济学会工业生态经济与技术专业委员会2007年年会论文集[C];2007年
8 张建明;戎卫国;;马丁-候方程数值解法的研究[A];2007年山东省制冷空调学术年会论文集[C];2007年
9 马诺;吴梦尧;范国梁;;瞬间加压气相色谱方法在检测混合物中的应用[A];'2006天津市第十七届色谱学术交流会论文集[C];2006年
10 夏德昊;陈贤镕;;顺磁弛豫时间测量及其数据的微机处理[A];第四届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1986年
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1 肖霄;双浮筒—水平板式浮防波堤的数值研究[D];大连理工大学;2010年
2 邢维贺;八种抗逆经济能源植物的生化成分与脂肪酸组成[D];辽宁师范大学;2010年
3 王志涛;利用钢厂赤泥和碱厂白泥研制燃气(H_2S)脱硫剂[D];中国海洋大学;2010年
4 刘丽娜;萘硝化还原制备二氨基萘工艺过程的研究[D];湘潭大学;2010年
5 柳祥伟;NC309型甲醇合成催化剂的动力学研究[D];华东理工大学;2011年
6 董立;Fe(Ⅱ)NTA同时脱硫脱硝过程研究[D];华东理工大学;2011年
7 陈倩倩;合成氨反应器及工艺流程的模拟计算[D];华东理工大学;2011年
8 唐凤金;活性炭负载掺杂钯催化剂的制备及其加氢性能研究[D];华东理工大学;2011年
9 骆俊华;乙酰丙酮生产中醋酸异丙烯酯分离新工艺的研究[D];华东理工大学;2011年
10 刘旋;乙酸叔丁酯的合成研究[D];华东理工大学;2011年
【同被引文献】
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1 傅吉全;烧炭法再生苯和丙烯烷基化失活催化剂动力学模型[J];北京服装学院学报;2003年01期
2 张炳玉,金蝶翔;焦炉煤气净化工艺评述[J];包钢科技;2001年02期
3 石明岩,吕锡武,稻森悠平;N_2O的环境效应及其防逸技术的发展趋势[J];城市环境与城市生态;2002年05期
4 李建伟,李成岳,蒋小川,屈锦华;C302铜基催化剂上甲醇合成的动力学研究 Ⅰ.动力学模型[J];催化学报;2000年06期
5 蒋小川,李建伟,李成岳;C302铜基催化剂上甲醇合成的动力学研究 Ⅱ.动力学模型的工业检验[J];催化学报;2000年06期
6 徐龙伢,王清遐,刘伟成,谢素娟,孙新德,白杰,张淑蓉,王昌东;催化裂化干气与苯烷基化催化蒸馏制乙苯反应网络热力学研究[J];催化学报;2003年01期
7 翟丕沐,王立秋,刘长厚,张元礼;HZS M-5分子筛催化剂在催化苯氧化合成苯酚反应中的积炭和失活行为[J];催化学报;2005年01期
8 赵江红,刘振宇;吸附于Cu/AC和Fe/AC催化-吸附剂上的苯酚的催化氧化[J];催化学报;2005年02期
9 朱建华,董家騄,须沁华,张婕;Pt/HL和Pt/KL沸石在异丙醇分解反应中的不同催化行为[J];催化学报;1994年04期
10 张朝晖,吕锡武,齐玉平;N_2O大气污染演变及源汇分布[J];电力环境保护;2005年01期
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1 杜泽学;凌云;;间甲基异丙苯合成催化剂及工艺的研究[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
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1 顾颖颖;以分子氧为氧化剂多相一步氧化苯羟基化制苯酚[D];华东师范大学;2004年
2 汤先富;YSBH催化剂上苯与二异丙苯烷基转移工艺条件及本征动力学研究[D];北京化工大学;2003年
3 董振国;柴油馏分在工业NiW/Al_2O_3催化剂上的加氢处理[D];南京工业大学;2005年
4 张宪国;N_2O一步氧化苯制苯酚的催化剂研制与性能分析[D];北京化工大学;2006年
5 王全喜;催化氧化法再生吸附剂及其在印染废水处理中的应用[D];广西师范大学;2007年
6 田玲;苯与1-十二烯烷基化催化剂研制及反应特性的研究[D];北京化工大学;2008年
7 王晓婷;N_2O一步氧化苯制苯酚Fe-ZSM-5分子筛催化剂失活与再生研究[D];北京化工大学;2008年
8 范卓;Fe-ZSM-5分子筛上N_2O一步氧化苯制苯酚工艺条件及本征动力学研究[D];北京化工大学;2009年
9 方健;Co-Fe-海泡石吸附剂的制备及高温气流催化氧化再生法的研究[D];广西师范大学;2010年
10 李文超;四氢苯酐催化加氢合成六氢苯酐及动力学[D];北京化工大学;2010年
【二级引证文献】
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1 张頔;Co-Ni/γ-Al_2O_3催化剂上乙醇氨化合成乙腈的本征动力学研究[D];河北工业大学;2011年
2 范建光;YSBH-02催化剂上苯与异丙醇气相烷基化合成异丙苯的工艺条件及本征动力学研究[D];北京化工大学;2004年
3 李娟;磷改性MCM-22分子筛上苯与1-十二烯烷基化工艺条件及本征动力学研究[D];北京化工大学;2006年
4 张俊豪;NC309新型合成甲醇催化剂宏观动力学及内扩散效率因子的研究[D];华东理工大学;2013年
【二级参考文献】
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1 邱家明,吕绍洁,邱发礼,冉隆林,张量渠,傅锡玉;甲烷水蒸汽反应动力学的研究——Ⅱ.动力学方程[J];催化学报;1984年01期
2 高森泉,朱起明;铜基催化剂上合成甲醇的过渡应答研究——Ⅰ.H_2和CO的吸附行为[J];催化学报;1985年01期
3 童琨,刘崇微,刘金尧,杨光华;原位X射线衍射法研究合成低碳醇的Cu-Co-Al催化体系的活性物相[J];催化学报;1986年02期
4 张强,徐征,千载虎;在CuO-ZnO及CuO-ZnO-ZrO_2催化剂上CO_2/H_2低压合成甲醇的研究[J];催化学报;1989年01期
5 胡剑利,朱起明,李晋鲁,刘崇微,刘金尧,袁乃驹;原位红外化学捕获方法研究低碳混合醇合成反应机理[J];催化学报;1991年03期
6 毛利群,徐征,千载虎,黄家生,林治银,徐奕德;CuO/ZnO/ZrO_2催化剂上CO_2加氢反应机理的研究[J];催化学报;1992年03期
7 胡云行,黄爱民,蔡俊修,万惠霖,蔡启瑞;雾化高温分解法铜基甲醇合成催化剂的活性位[J];催化学报;1993年06期
8 徐征,千载虎,张强,毛利群,田部浩三,盛世善,熊国兴;CuO-ZnO基CO_2/H_2合成甲醇催化剂的反应活性中心[J];催化学报;1994年02期
9 何瑞德,曾庆健,程昌瑞,阎孝惠,李明,胡良荣;合金催化剂用于合成甲醇[J];燃料化学学报;1984年03期
10 何奕工,陈邦和,朱起明,彭少逸;合成甲醇反应中CO_2和微量O_2的作用以及反应机理的研究[J];燃料化学学报;1986年02期
【相似文献】
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1 王小云;高晓明;;合成甲醇铜基催化剂的研究[J];延安大学学报(自然科学版);2009年02期
2 严世成;李建伟;;NC306铜基催化剂上甲醇合成的本征动力学研究[J];河南大学学报(自然科学版);2007年03期
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7 王建梅;蔡飞鹏;王波;许敏;孙立;顾业明;杨亮;;生物质合成气一步法合成二甲醚的研究[J];现代化工;2008年S2期
8 尹秋响,李绍芬,廖晖;气液固相催化合成甲醇本征动力学[J];化工学报;1995年02期
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10 李建伟,李成岳,蒋小川;管径变化对Lurgi型甲醇合成反应器性能的影响[J];北京化工大学学报;2000年04期
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1 许永胜;邓保林;韩吟文;;重金属铬的氧化还原环境自净动力学实验研究[A];固体地球系统复杂性与地质过程动力学学术讨论会论文摘要集[C];2004年
2 刘习军;贾启芬;张文德;张宏志;;实验动力学CAI教学软件的研制[A];世纪之交的力学教学——教学经验与教学改革交流会论文集[C];2000年
3 房克功;杨成;孙予罕;;富CO_2合成气制甲醇用Zr-Cu/ZnO催化剂的研究[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
4 陈霁威;黄道;;Aspen Plus对甲醇合成流程的模拟研究[A];2001中国控制与决策学术年会论文集[C];2001年
5 徐艳;马新宾;许根慧;;草酸二乙酯合成反应器参数敏感性研究[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
6 邬长城;赵新强;王延吉;;金属铅催化尿素与甲醇合成碳酸二甲酯[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
7 翟旭芳;谭猗生;韩怡卓;;浆态床合成甲醇催化剂失活机理研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
8 应卫勇;张海涛;马宏方;房鼎业;;管壳外冷-绝热复合式甲醇合成反应器的应用[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集(上)[C];2009年
9 王华忠;华向明;;一类非绝热式管式固定床反应器的推断控制[A];1995中国控制与决策学术年会论文集[C];1995年
10 国海光;刘化章;;干燥方式对铜基甲醇合成催化剂性能影响的研究[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
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1 赵琦;胜利采油院研制出高温酸岩反应动力学实验系统[N];中国石油报;2004年
2 楼韧;国产化大甲醇合成塔技术落户内蒙古[N];中国化工报;2006年
3 记者 刘方斌 张兴刚;我自主大型甲醇技术走向成熟[N];中国化工报;2007年
4 庞德泉 马强;临涣焦化公司从“尾气”中“淘金”[N];中国冶金报;2011年
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8 本报记者 郝光明;立足甲醇谋求高端发展[N];山西经济日报;2010年
9 广州运财行;G辽通 放量突破均线压制[N];上海证券报;2006年
10 赵京燕;兖矿国宏:与天空一起蔚蓝[N];中国矿业报;2008年
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1 李建伟;列管式甲醇合成反应器及其所用催化剂的综合优化[D];北京化工大学;1998年
2 张登攀;柴油机进气预混甲醇的台架试验和醇气混合过程数值模拟[D];江苏大学;2011年
3 罗冬梅;光催化水还原CO_2制取甲醇的量子化学研究[D];南昌大学;2010年
4 胡浩;甲醇制烯烃(MTO)催化反应工程的研究[D];华东理工大学;2010年
5 王玮;氧化铈催化CO_2和甲醇直接反应合成碳酸二甲酯[D];天津大学;2011年
6 封宁;基于神经生物学的神经元真实感仿真[D];浙江大学;2005年
7 莫流业;甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合制合成气:钴基和镍基催化剂的研究[D];浙江大学;2002年
8 王立刚;合成气直接制取二甲醚反应体系的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
9 李洪强;生物质与天然气基及其互补的多联产系统集成开拓研究[D];中国科学院研究生院(工程热物理研究所);2009年
10 梁雪莲;CO_2加氢制甲醇用Pd-修饰MWCNTs-促进高效新型Pd-ZnO催化剂的研究[D];厦门大学;2009年
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1 张雷;双塔并联式甲醇合成工艺开发与工业示范[D];华东理工大学;2011年
2 徐安阳;甲醇、甲醛合成乙二醇的研究[D];青岛科技大学;2010年
3 赵振可;煤基多联产系统总体性能分析[D];上海交通大学;2011年
4 林健;耐温强酸树脂催化甲醇脱水制二甲醚的研究[D];中国石油大学;2007年
5 张峰;转化气制甲醇的系统安全分析[D];华东理工大学;2011年
6 李召召;基于煤气化的IGCC-甲醇多联产系统的模拟与优化[D];华东理工大学;2012年
7 江瑞斌;甲醇在Pd、Pt和Rh表面分解反应的理论研究[D];中国石油大学;2010年
8 汪钟民;2,6-二甲基吡啶的合成研究[D];浙江大学;2003年
9 张志军;基于SV回归的甲醇合成装置数据校正方法[D];华东理工大学;2012年
10 孙达军;甲醇四塔精馏建模与变负荷能耗优化研究[D];上海交通大学;2012年
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