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天然气燃烧催化剂的逆微乳液合成及性能研究

朱安民  
【摘要】: 催化燃烧是控制和消除NO_x以及提高天然气燃烧效率的有效方法。催化剂性能是制约天然气催化燃烧技术工业化的关键因素。六铝酸钡系列催化剂被认为是最有希望的天然气催化燃烧催化剂。如何得到大比表面积、较好热稳定性以及高催化活性的六铝酸钡类催化剂是目前研究的热点。 本论文通过电导率的研究确定了反相微乳液体系的最佳组成以及组分之间的最佳配比,并以此为媒介合成制备了六铝酸钡催化剂,通过金属取代得到一系列取代型的六铝酸钡类催化剂,并且与传统的共沉淀法进行了比较。还考察了干燥方式对催化剂催化活性以及结构性能的影响情况。 研究结果显示:反相微乳液体系的组分种类、组分之间的配比以及温度对体系反相微乳液区面积的大小存在很大的影响,当体系组分之间配比一定时,体系反相微乳液区存在一个最佳的水核尺寸范围。反相微乳液法制备催化剂具备粒径小、比表面积大、甲烷催化活性高、重复性好等的优点。BaAl_(12)O_(19-d)催化剂高温下具有很高的高温稳定性,其比表面积经1200℃焙烧后能达到35.41m~2·g~(-1),且具有良好的吸附脱附氧性能,能够为甲烷催化燃烧提供表面吸附氧和晶格氧。Mn金属取代得到BaMn_xAl_(12-x)O_(19-d)催化剂其催化活性和高温稳定性好于其他金属取代。La取代比Ca取代更能提高催化剂的高温稳定性和甲烷催化燃烧活性。干燥方式对催化剂的性能有较大的影响。超临界干燥,能够显著增加催化剂的甲烷催化燃烧活性、比表面积。经超临界干燥得到的BMAO-1催化剂其甲烷转化率10%、50%、90%时对应温度分别为434℃、547℃、620℃,比表面积高达63.05m~2·g~(-1),同时具备良好的高温催化活性和高温稳定性,72h连续实验显示,BMAO-1催化剂具备良好的水热稳定性。


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