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《北京化工大学》 2007年
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碳化钨/MCM-48催化剂的制备、表征及催化性能研究

聂平英  
【摘要】: 过渡金属碳化物是一类具有贵金属特性的新材料,已经在脱硫、脱氮、选择加氢等方面表现出良好的催化性能。本文分别采用浸渍法和水热晶化法制备出氧化钨/MCM-48催化剂、含Ni、Mo的双金属催化剂,再通过程序升温还原反应制备出相应的碳化物/MCM-48催化剂,并采用XRD、BET、FTIR、HRTEM和NH_3-TPD等分析手段对样品的结构进行表征。最后,利用噻吩加氢脱硫模型反应对碳化物催化剂进行了性能评价。 浸渍法制备的WO_3/MCM-48和W_xC/MCM-48样品都保持着良好的立方有序结构。当W含量较低(Si/W=30,15)时,W_xC/MCM-48中碳化钨的物相主要是W_2C;当W含量较高(Si/W=8)时,碳化钨的物相是W_2C和WC。噻吩反应结果表明,随着W含量的增加,噻吩转化率亦增大;当Si/W=6,温度为700℃时W_xC/MCM-48中噻吩转化率达到89.15%。 水热晶化法合成的一系列不同钨含量的WO_3_MCM-48。在一定钨含量下,WO_3_MCM-48和W_xC_MCM-48样品仍然保持立方有序结构,当W含量为Si/W摩尔比为30~15时,W_xC_MCM-48中碳化钨的物相为W_2C;W含量为Si/W=7.5时,碳化钨为W_2C和WC的混合物相。温度为700℃时,W_xC_MCM-48(Si/W=7.5)中噻吩转化率达到94.88%。 在WO_3_MCM-48(Si/W=20)样品中浸渍Ni、Mo后,制备出的氧化物和碳化物也都保持着Ia(?)d三维立方结构,但引入Mo后对分子筛的立方有序性破坏较大。添加Ni、Mo后,原催化剂的催化活性大大提高。Ni/W=1时,高温700℃下噻吩转化率能达到94.29%;而Mo/W=0.5时,在500℃时噻吩转化率就已经达到98.36%。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.36

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