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《北京化工大学》 2007年
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水溶性铑膦配合物插层水滑石的组装及其催化性能评价

张娴  
【摘要】: 本文依据插层组装理论,以层状双氢氧化物(Layered doublehydroxides,LDHs)为主体,水溶性铑膦配合物RhCl(CO)(TPPTS)_2(TPPTS:间三苯基膦三磺酸钠盐,分子式为P(m-C_6H_4SO_3Na)_3)为客体,采用离子交换法和原位络合法合成了两类新型的烯烃氢甲酰化反应催化剂样品:水溶性铑膦配合物插层LDHs及水溶性铑膦配合物与膦配体共插层LDHs。采用XRD、FT-IR、ICP、~(31)P NMR、TG/DTA及in-situ HT-XRD等表征方法对样品的超分子插层结构及组成进行确认。对催化物种在LDHs限域空间内的催化作用,LDHs主、客体性质调变对催化性能的影响规律进行了系统而深入地研究。 基于超分子插层结构,层间客体催化物种与主体层板存在较强的静电作用力,催化物种能够很好地被“固定”在载体上,因此本论文中的LDHs催化剂均体现了良好的循环使用稳定性,产物的分离和催化剂的循环使用易于实现。通过催化机理研究表明,LDHs载体特有的碱性有利于提高催化活性,因此催化剂样品体现出较高的总转化率。同时从催化性能可以看到LDHs层状结构在一定程度上发挥了空间选择性。 基于LDHs主、客体的可调控性,改变层板电荷密度、层板M~(2+)金属元素、RhCl(CO)(TPPTS)_2和TPPTS负载比以及层间共存无机阴离子的种类,系统研究了插层催化剂的主、客体性质与催化性能的关系。结果表明LDHs催化剂主体层板的碱性强弱、层间催化物种的负载量、主-客体间相互作用等因素,对LDHs样品的催化性能产生直接影响,并提出了可能的限域空间内的催化循环机理。 本文针对烯烃氢甲酰化反应做了有益的探索,揭示出LDHs作为烯烃氢甲酰化催化剂载体改善催化性能的潜在应用前景,也为LDHs在多相催化体系中的应用提供了新的研究思路。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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