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《北京化工大学》 2008年
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逆微乳液合成掺杂六铝酸盐催化剂及其催化燃烧性能研究

任东明  
【摘要】: 催化燃烧是控制和消除NO_x以及提高天然气燃烧效率的有效方法。催化剂性能是制约天然气催化燃烧技术工业化的关键因素。如何得到大比表面积、较好热稳定性以及高催化活性的六铝酸盐催化剂是目前研究的热点。 反相微乳液是一种新兴的、很有发展潜力的制备纳米级粒子的合成技术,可改善纳米材料的性能。本文绘制了由表面活性剂、助表面活性剂、油相和水相四组分组成的反相微乳液的拟三元相图,选择了非离子型表面活性剂聚乙二醇200(PEG200),正丙醇为助表面活性剂,异辛烷为油相。研究了助表面活性剂含量,表面活性剂与助剂相对量,盐度以及温度对微乳液体系形成和稳定性的影响,并以电导率随水含量变化的规律很好地印证了微乳液体系的相行为。研究结果显示:反相微乳液体系的组分种类、组分之间的配比以及温度对体系反相微乳液区面积的大小存在很大的影响,当温度为25℃,聚乙二醇200与正丙醇体积比为1:12,即As_1/S_1值=12时为反相微乳液的最佳组成。 本文同时研究了以Span60和Tween80为复配的表面活性剂,以正丁醇为助表面活性剂,以异辛烷为油相,以水或硝酸铝溶液为水相制备的反相微乳液体系,结果显示:当温度为40℃,Span60-Tween80与正丁醇质量比1:6,即As_2/S_2值=6时为反相微乳液的最佳组成。 由于硝酸铝的浓度为1mol/L和1.5mol/L时,滴加很少量的硝酸铝溶液,Span60反相微乳液体系就开始变浑浊,无法形成面积较大的反相微乳液区,不利于进行六铝酸盐的合成实验。 以反相微乳液体系为媒介,选取相图中稳定微乳区制备了金属掺杂的LaBa-、LaSr-六铝酸盐催化剂。并利用XRD、TPR、BET等方法对催化剂的性能进行表征,考察了用Mn、Co、Fe等离子取代六铝酸盐晶格中的Al~(3+)离子后对催化剂的比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响。 Mn取代的六铝酸盐具有较好高温催化活性和热稳定性,而Co取代的六铝酸盐具有较好的低温催化活性,Mn和Co离子同时对Al~(3+)进行取代时,由于两者之间存在的协同效应明显提高了催化剂的催化活性,T_(10%)仅为454℃,T_(90%)为653℃。 金属Fe和Co同时取代Al~(3+)所得的La_(0.2)Sr_(0.8)Fe_xCo_(2-x)Al_(10)O_(19)系列催化剂,随着Fe取代量的增加,催化剂的催化活性先升高后降低,当x=0.4时,活性组分与比表面积达到了最佳结合点,表现出了较高的催化活性。其T_(10%)和T_(90%)分别为445℃和663℃。
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