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含有手征性磷原子的螺旋聚合物研究

莫姣立  
【摘要】: 采用两次缩合的方法合成了几种含氮含手性磷的丙炔胺单体(HC≡CCH_2NH(P=O)R_1R_2.a4:R_1=CH_3,R_2=NHC(CH_3)_3 a6:R_1=CH_3,R_2=NHC_6H_(11) a9:R_1=OPh,R_2=NHC(CH_3)_3.a10:R_1=OPh,R_2=NHC_6H_(11)),以乙酸乙酯和甲醇为淋洗液通过柱层析分离,并经过~1HNMR和~(31)P结构和空间立体异构分析,得到单一构象的含手性磷单体。同时采用相同的方法合成了含有非手性磷的单体(a1:HC≡CCH_2NHP=O(OPh)_2)。以(nbd)Rh~+[η~6-C_6H_5B-(C_6H_5)_3]为催化剂,以三氯甲烷为溶剂对单体进行均聚和共聚,得到产物的产率在27%-92%,数均分子量在1300-38160范围,分子量分布在1.3-3.8之间的聚合物。通过UV-vis以及CD光谱研究表明:手征性磷原子基团的存在对丙炔胺衍生物类聚合物形成螺旋构象具有决定性的作用。实验进一步研究了聚合物溶剂,温度以及添加甲醇对聚合物构象结构的影响,发现随着溶剂极性的降低,温度的升高,甲醇含量的增加,聚合物螺旋构象逐渐向自由链构象过渡。另外通过含手征性磷和非手征性磷的丙炔胺单体共聚研究发现,在共聚物中加入适量的非手征性磷单体,不影响共聚物的螺旋构象结构,进一步说明手征性磷原子基团的存在对丙炔胺衍生物类聚合物形成螺旋构象具有决定性的作用。


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