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《北京化工大学》 2008年
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磷化物/SBA-15催化剂的制备及其脱硫性能的研究

黄晓凡  
【摘要】: 过渡金属磷化物作为一种新型的加氢精制催化剂,在加氢脱硫及脱氮方面表现出了极为优异的催化活性。但传统的以Al_2O_3为载体的催化剂,由于载体与催化剂前驱体之间的相互作用,在一定程度上会影响催化剂的活性。介孔分子筛SBA-15具有高的比表面和水热稳定性,以SBA-15作为催化剂载体可以很好地提高催化剂的比表面积及分散性,从而提高催化剂的活性。本文制备了不同磷化物含量的磷化物/SBA-15介孔分子筛催化剂,并对其结构特征和加氢脱硫催化性能进行了研究。 以P123为模板剂,TEOS为硅源,在酸性条件下水热合成了SBA-15介孔分子筛。再以SBA-15为载体,以磷酸氢二铵为磷源,分别以钼酸铵、仲钨酸铵和硝酸镍为金属源,采用浸渍法制备了催化剂的前驱体,再通过程序升温还原法得到MoP质量百分含量为10%~30%的MoP/SBA-15、WP质量百分含量为10%~30%的WP/SBA-15和Ni_2P质量百分含量为5%~40%Ni_2P/SBA-15催化剂。 在负载MoP和WP后,SBA-15分子筛的介孔结构依然存在,活性组分在分子筛上分散性较好,但催化剂的比表面积、孔容和孔径有所降低。随着MoP和WP含量的增加,催化剂的催化活性增加,MoP和WP含量为30%的催化剂具有最佳的催化活性,650℃时MoP/SBA-15催化剂上噻吩的转化率达到95%,而WP/SBA-15催化剂上的噻吩接近完全转化。Ni组分的添加,可以明显提高催化剂的催化活性。 Ni_2P/SBA-15催化剂中,P/Ni=0.5时,催化剂上的物相为Ni_2P和Ni_(12)P_5的混合相,而P/Ni=0.8,1时,为纯相Ni_2P。Ni_2P在分子筛上分散较好,但随着Ni_2P含量的增加,催化剂比表面积、孔容和孔径均减小。P/Ni=0.8的催化剂具有最高的催化活性,在温度小于360℃时,Ni_2P含量为25%的催化剂活性最好,在温度大于360℃时,所有催化剂上的噻吩均接近完全转化。三种磷化物/SBA-15催化剂中,催化活性的高低顺序为Ni_2P/SBA-15>WP/SBA-15>MoP/SBA-15,尤其是Ni_2P/SBA-15具有极为优异的低温加氢脱硫性能。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:TQ032

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【引证文献】
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【同被引文献】
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6 赵晏彪;闵恩泽:生命之催化乐章[N];人民日报海外版;2010年
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