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长链烷烃脱氢与甲烷催化燃烧直接热耦合的整体式催化反应器

卢泽湘  
【摘要】: 发整体式催化剂作为一种新的过程强化技术,与传统的颗粒状催化剂相比,具有压降低、反应物径向分布均匀,传递特性良好等优点,特别是将导热性良好的金属基整体式催化剂用于化工领域中的吸/放热反应的直接耦合,有可能强化反应过程,节约资源与能源,实现设备和流程的高度集成。因此,本文以长链烷烃脱氢和甲烷催化燃烧为模型反应体系,利用金属基整体式催化剂将上述吸热与放热催化反应直接进行热耦合,以期实现工艺过程的高度集成并提高热利用效率。 本文的研究重点是:将甲烷催化燃烧作为直接耦合的放热反应,长链烷烃脱氢作为直接耦合的吸热反应。首先,制备了吸热和放热反应的金属基整体式催化剂,通过XRD,SEM,TEM,N_2-吸脱附,TPR,XPS等手段表征了催化剂的特性,评价了催化剂的反应性能;然后,构思并发展了一种使上述两个反应能够直接热耦合的金属基整体套管式催化反应器,并利用这一反应器对吸/放热反应直接热耦合的性能进行了初步的实验考察;最后,对吸/放热反应直接热耦合过程进行数值模拟,考察该反应器的性能并与实验研究互为补充。主要的研究工作与得到的结果包括: 对于吸热的长链烷烃脱氢反应,综合比较工业催化剂、自制的γ-Al_2O_3和SBA-15负载型颗粒状催化剂的反应性能,筛选出用工业催化剂作为长链烷烃脱氢金属基整体式催化剂的活性负载物,制备了Pt-Sn-Li/Al_2O_3/FeCrAl金属基整体式催化剂。然后考察了金属基整体式催化剂的脱氢性能并对其物理化学特性进行了表征。结果表明:工业催化剂的催化性能比至今实验室制备的γ-Al_2O_3和SBA-15颗粒负载型颗粒状催化剂的性能好;反应温度、液时空速和氢烃摩尔比对Pt-Sn-Li/Al_2O_3/FeCrAl金属基整体式催化剂脱氢性能都有重要影响,最适宜的反应条件是压力为0.1 MPa,反应温度为470℃,进料氢烃摩尔比为4和LHSV为0.14 mL·m~(-2)·h~(-1),此时十二烷的转化率约为6%,十二烯的选择性约为72%;活性组分涂层与金属基体结合良好。 对于放热的甲烷催化燃烧反应,综合比较用一步法合成的Pt/SBA-15和Pt/SBA-16以及用浸渍法制备的Pd-Zr/SBA-15负载型颗粒状催化剂的反应性能,筛选出Pd-Zr/SBA-15催化剂作为甲烷催化燃烧金属基整体式催化剂的活性负载物,制备了Pd-Zr/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl金属基整体式催化剂。然后,依据本实验室其他相关研究工作,考察了不同Pd含量的Pd/5 wt.%ZrO_2/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl金属基整体式催化剂甲烷催化燃烧性能及与其组成、结构之间的关系。研究结果表明:0.5 wt.%Pd/5 wt.%ZrO_2/SBA-15催化剂的活性和稳定性都比一步法合成的1 wt.%Pt/SBA-15和1wt.%Pt/SBA-16催化剂要好。0.5 wt.%Pd/5 wt.%ZrO_2/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl金属基整体式催化剂表现出最好的催化活性和稳定性,其T_(90)为395℃,在700 h稳定性测试时间内,甲烷转化率基本保持不变;0.5 wt%Pd/5 wt%ZrO_2/SBA-15/Al_2O_3/FeCrAl催化剂活性表层仍然有很好的介孔结构,Pd及其氧化物进入了载体SBA-15孔道中,而且ZrO_2的添加能改善催化剂的氧化还原特性和显著提高催化剂的稳定性。 其次,设计并建成了一种用于低浓度甲烷催化燃烧和长链烷烃脱氢反应直接热耦合的、充填金属基整体式催化剂的套管式反应器。利用这一催化反应器,进行了两个反应的直接热耦合实验。初步的研究结果表明,吸热反应消耗的热量来自催化燃烧反应放出的热量,实现了这两个反应的直接热耦合。在适宜条件下,由低浓度甲烷催化燃烧直接供热的长链烷烃脱氢,其放热反应的甲烷转化率接近100%。 最后,建立充填了金属基整体式催化剂的套管式反应器的数学模型,并利用CFD商用软件对吸/放热反应直接热耦合过程进行数值模拟。关于操作条件和反应器结构参数对反应器性能的影响还有待进一步研究。


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