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复杂嵌段共聚物胶束体系的耗散粒子动力学及理论研究

夏俊  
【摘要】: 两亲嵌段共聚物在选择性溶剂中能自组装成胶束。最近,一类新型胶束——多隔段胶束因其独特的性质引起了人们极大的关注。多隔段胶束拥有一个水溶性的壳和分隔的憎水内核,这种新奇、有趣的形貌使得其在纳米技术、生物技术和药物控释等方面具有潜在的应用价值。在本文中,我们采用计算机模拟的方法研究了各种嵌段共聚物在溶液中的自组装行为,并发展了一个用于定量计算嵌段共聚物胶束超强分凝形式的理论模型。主要结论为: 1、用耗散粒子动力学的方法研究了两种憎水粒子在核-壳-冠状胶束中的分布。模拟表明,两种粒子弱憎水时,影响其分布的主要因素是粒子与各自不相容嵌段之间的作用力;当两种粒子均强憎水时,其在胶束中的自组装行为同时受粒子之间以及粒子与嵌段间作用力的影响。研究证明核-壳-冠状胶束能够将两种不同的粒子分载于内部隔离的区间,并且粒子的分布可以通过作用力的改变方便的加以控制。 2、系统地讨论了星形ABC嵌段共聚物在溶液中自组装成多隔段胶束的行为。模拟发现了一些尚未报道的新胶束形貌,并且对蠕虫形多隔段胶束和分叉形多隔段胶束的形成机理进行了研究。为将来合理设计具有特定结构的多隔段胶束提供了分子水平上的信息。 3、对π-形ABC嵌段共聚物在选择性溶剂中的自组装形貌进行了研究。通过改变π-形嵌段共聚物的链结构和组成,我们得到了一系列丰富的胶束形貌。研究表明两条亲水支链的长度和它们之间的距离在控制胶束形貌上起着重要的作用。由于π-形ABC嵌段共聚物能够演化成线形或星形ABC嵌段共聚物,因此它们是研究复杂嵌段共聚物自组装成多隔段胶束和泡囊的理想模型。 4、采用耗散粒子动力学的方法对具有相同组成的H-形和π-形ABC嵌段共聚物的胶束化行为进行了研究。系统考察了共聚物链的拓扑结构对自组装的影响,对共聚物结构和形貌之间的关系得到了一些规律性的认识。一系列胶束形貌,如球状、蠕虫状、Y形、分层带状、分层碟状以及网格状等形貌被发现。这些信息对将来合理设计和合成新型多隔段胶束提供了指导。 5、建立了用于描述核-冠胶束和核-壳-冠状胶束的超强分凝形式理论模型。对由AB和ABC两种嵌段共聚物形成的球状胶束在超强分凝状态下转变为平面圆盘状胶束的条件进行了详细推导。通过对实际体系的计算,模型结果与实验数据获得了较好的一致。


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