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《北京化工大学》 2009年
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钛基复合光催化材料的制备及性能研究

舒心  
【摘要】:半导体光催化技术由于其在净化环境方面的优异性能而受到广泛关注。由于传统的TiO_2光催化剂存在量子效率低、不能利用可见光等问题,改性TiO_2或开发新型光催化材料一直是光催化领域的研究热点之一。通过器件化实现光催化剂的简易回收和连续操作是近年来的另一研究热点。鉴于此,本论文围绕钛基可见光催化材料可控制备及器件化展开研究。主要创新性研究内容及结论包括: 1.根据层状材料水滑石(LDHs)层板上金属元素原子级均匀分散及其高温原位转变为尖晶石型复合金属氧化物的特点,以Ni-Ti LDHs为前驱体,经高温焙烧制备了具有紫外—可见双重光催化活性的NiTiO_3基光催化材料。光吸收性质表明,紫外光活性来源于宽带隙半导体的协同贡献,而可见光活性则来自于NiTiO_3纳米粒子。以复合NiTiO_3为催化剂,紫外、可见光照均可使亚甲基蓝发生降解;紫外光照射下亚甲基蓝发生深度降解并矿化,光催化活性随NiTiO_3含量增加而提高。 2.根据LDHs层板阳离子规避原则及其中低温下拓扑转变为双金属复合氧化物的特点,以Ni-Ti LDHs为前驱体,经低温焙烧制备了具有共享晶格氧原子特征的NiO敏化TiO_2可见光催化材料。研究证实,Ti-O-Ni键有效地起到将Ni~(2+)中d-d跃迁电子传递到TiO_2导带的传递通道作用。调变层间碳酸根为氰酸根,同时实现了对TiO_2的NiO敏化和N掺杂,可见光催化性能进一步得到提高。循环使用8次后,NiO敏化TiO_2光催化剂对亚甲基蓝的降解活性保持不变。 3.针对阳极氧化法制备的高度有序TiO_2纳米管阵列管口表面对光利用率高的特点,对其进行ZnO和WO_3表面复合改性以提高TiO_2的量子效率。研究表明,ZnO和WO_3改性后,光转换效率分别是TiO_2纳米管阵列的2.8和4.4倍;光催化反应速率分别是改性前的1.5和1.8倍;光电催化反应速率分别是改性前的1.9和2.2倍。 4.针对TiO_2纳米管阵列管内表面对光利用率低的特点,将α-FeOOH引入管内,利用TiO_2光催化过程产生的H_2O_2诱发管内多相Fenton反应,实现光催化—Fenton耦合作用。研究表明,在pH=3的反应介质中,光催化—Fenton耦合后光催化和光电催化反应速率分别是TiO_2纳米管阵列的1.8和3.4倍。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.36

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