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《北京化工大学》 2010年
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氧化物对银催化剂载体的修饰及其对乙烯环氧化反应的影响

王淑娟  
【摘要】: 环氧乙烷是一种重要有机化工产品,其生产过程中使用的银催化剂性能对环氧乙烷生产装置的经济效益起着决定性的作用。研制具有更高活性、选择性和稳定性的银催化剂一直是本领域研究开发的主要目标,而通过改进α-Al2O3载体的性质以制备高性能银催化剂则是实现上述目标的一条重要途径。 本研究以工业α-Al2O3载体为原料,采用浸渍法将含铈、钛、锆的溶液或者溶胶浸渍在其上,对α-Al2O3载体分别进行了CeO2、TiO2和ZrO2修饰;然后浸渍银溶液,制备了一系列负载银催化剂,采用XRD、BET、压汞法、SEM、O2-TPD对载体和催化剂的结构进行了表征,在微型固定床反应器中对催化剂的乙烯环氧化性能进行了评价。 研究结果表明:经CeO2修饰后α-Al2O3载体BET比表面积有一定程度的增加,负载在Ce/a-Al2O3载体上的银的颗粒分布均匀,热稳定性得到改进。900℃焙烧形成的CeO2结晶较完全,制备的银催化剂有较大的低温02脱附峰,对提高选择性有利,其中Ce含量为0.56%(以所得载体总质量计),900℃高温处理载体制备的Ag/0.56%Ce/a-Al2O3(900)催化剂在固定床微型反应器中系统压力2.1 MPa,7000h-1空速,出口气体中EO体积百分数为1.35%,时空产率为185g EO/l Cat./h的条件下,初期反应温度为195.9℃,选择性达到82.7%,反应温度比未修饰催化剂下降了近5℃,选择性提高了0.7%,催化剂的性能有较大的改善。 采用含Ti溶胶对α-Al2O3载体进行TiO2修饰后,载体BET比表面积有一定程度的增加,孔容减小。负载银后得到的银催化剂热稳定性得到改进。Ag/Ti/α-Al2O3与Ag/α-Al2O3相比,初始活性和选择性受到一定抑制,进一步引入Cs助剂后,Ag/Ti/α-Al2O3(900)表现出较高的选择性,但催化剂活性仍然较低。 对α-Al2O3载体进行ZrO2修饰后,500℃焙烧得到的Zr/α-Al2O3(500)载体比表面积增大较多,900℃焙烧得到的Zr/α-Al2O3(900)比表面积也有所增加。浸渍在其上的银胺络合物更易于分解,负载银催化剂的银粒烧结得到一定程度抑制。初期催化性能评价数据显示,Ag/Zr/α-Al2O3(500)的活性和选择性较差。加入Cs助剂后可以将AgCs/0.38%Zr/a-Al2O3(900)选择性提高到84.3%,较对比催化剂AgCs/α-Al2O3提高0.7%;含Zr样品的催化活性有部分损失。
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TQ223.26

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