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《北京石油化工学院》 2018年
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CuMnWCe-O/γ-Al_2O_3催化剂助燃脱硝性能研究

孔令朋  
【摘要】:本文采用改进的柠檬酸络合法(IACP)制备了WCe-O/γ-Al_2O_3、CuMn CeLa-O/γ-Al_2O_3和CuMn WCeLa-O/γ-Al_2O_3系列催化剂,用XRD、H_2-TPR、XPS等表征方法对催化剂的物相结构、还原性能和表面元素价态分布等性质进行了表征。在连续固定床微反装置上对催化剂的氧化还原性能进行了评价;在小型提升管催化裂化装置上对催化剂进行了助燃脱硝性能评价。XRD结果表明,实验制备的各系列催化剂中归属于γ-Al_2O_3载体的晶相峰保持完好,观测不到Cu、Mn、W、Ce、La氧化物的晶相峰,表明活性组分在载体表面高度分散。H_2-TPR和XPS结果表明,适量Ce、La的引入,Ce~(3+)?Ce~(4+)之间的可变价转换、Ce~(4+)、La~(3+)以及Ce-O-La之间不饱和价键及不平衡电荷的影响,使得WCe-O/γ-Al_2O_3、CuMn CeLa-O/γ-Al_2O_3和CuMn WCeLa-O/γ-Al_2O_3催化剂表相Cu~+、Mn~(2+)、Mn~(3+)和W~(5+)的相对含量增大,催化剂表相氧空位增多,吸附氧比例增大,氧化还原活性增强,导致催化剂的H_2-TPR还原峰温度向低温区偏移。CO催化还原NO反应性能评价结果显示:400℃反应温度下,CuMn-O/γ-Al_2O_3催化剂CO催化还原NO反应的NO转化率达到了88.0%;与之相比,CuMnCe-O/γ-Al_2O_3催化剂400℃反应温度下CO催化还原NO反应的NO转化率为92.3%,氧化还原活性明显增强,证实了Ce对CuMn-O/γ-Al_2O_3催化剂氧化还原活性的促进作用;CuMnCeLa-O/γ-Al_2O_3催化剂400℃反应温度下CO催化还原NO反应的NO转化率达到了100%,较CuMnCe-O/γ-Al_2O_3催化剂表现出了更高的氧化还原活性,表明加入少量La制备的CuMn CeLa-O/γ-Al_2O_3催化剂更有利于CO催化还原NO的反应。由提升管催化裂化反应评价数据可知,贵金属Pt助剂Ⅰ和Ⅱ以及工业助剂Ⅰ的CO助燃效果较好,但脱硝效果较差,再生烟气中NO体积含量分别为128 ppm、249 ppm和131 ppm。而实验制备的CuMnWCeLa-O/γ-Al_2O_3-55催化助剂可以将再生烟气中NO体积含量降至67 ppm,Cu MnCeLa-O/γ-Al_2O_3-55脱硝效果更佳,其再生烟气中NO体积含量仅有45 ppm。实验制备的催化助剂助燃脱硝综合性能要优于工业助剂,且添加实验制备的催化助剂对SY-100主催化剂的催化裂化产品分布影响不大。
【学位授予单位】:北京石油化工学院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36

【参考文献】
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相关作者
>田晓晖
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