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《北京林业大学》 2019年
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不同硅源对Li_4SiO_4高温CO_2吸附剂性能影响的研究

张玉  
【摘要】:Li4SiO4具有吸附容量高、吸附速率快的CO2捕集优势,因而被认为是目前最具应用潜力的高温CO2吸附剂之一。但该吸附剂存在成本高和吸附稳定性差的问题,是限制其应用的主要原因。SiO2作为合成Li4SiO4的前驱体之一,对吸附剂的成本、形貌及性能有着直接影响。因此本论文使用天然硅源(膨胀蛭石)和人工硅源(分子筛和膨胀蛭石/MCM-41复合材料)合成Li4SiO4吸附剂。本论文对所合成的Li4SiO4吸附剂进行优选,并使用XRD,BET,XRF,SEM等方法对硅源以及Li4SiO4吸附剂进行形貌结构以及化学组成等方面的表征。同时利用热重分析仪对吸附剂进行性能测试。探究不同硅源与Li4SiO4吸附剂性能之间的关系。通过固相法合成了一系列新型的Li4SiO4吸附剂,吸附性能受吸附剂中所含的Li4SiO4比重和孔隙度影响较大。当吸附剂中Li4SiO4纯度较高时,如利用酸处理膨胀蛭石提纯的Si02和分子筛合成的Li4SiO4吸附剂在高温高浓度CO2下的容量较高,吸附容量分别达到34.4 wt%和34.9 wt%。通过SEM表征证明两种吸附剂均为致密的颗粒结构且比表面积较低,分别为:1.28和1.84m2 g-1,这一结构特征使吸附剂受温度和CO2浓度影响较大,吸附性能不稳定,再生性能较差。相反,使用膨胀蛭石直接合成的Li4SiO4吸附剂具有丰富而稳定的孔道结构。能谱扫描图表明,膨胀蛭石中含有的金属氧化物杂质均匀分散在Li4SiO4颗粒中,达到对Li4SiO4分割/支撑的作用。这一特征使得吸附剂在不同温度(500-600℃)和CO2浓度(20-10Ovol%CO2)下都具有稳定的吸附性能,吸附容量保持始终保持在18.0 wt%左右。此外该吸附剂循环稳定性良好,经过20次循环后,吸附容量始终稳定在17.0 wt%。但杂质的存在使得膨胀蛭石-Li4SiO4的总体吸附量较低。结合上述两种硅源的优势,使用水热法合成了膨胀蛭石/MCM-41新型复合硅源。实验结果表明,由复合硅源合成的吸附剂含有更多的Li4SiO4组分和丰富的孔隙,比表面积达到6.79 m2 g-1。这种形貌特征使该吸附剂在温度低于600℃、CO2浓度低于100 vol%时,吸附性能高于单一硅源合成的Li4SiO4。同时在20次再生使用中,吸附容量没有明显的降低,因此具有更好的应用前景。
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