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《南开大学》 2011年
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Pd-Cu/TiO_2催化还原水中的硝酸根和亚硝酸根

杨德成  
【摘要】:饮用水中高浓度的硝酸根会严重威胁人的身体健康。由于经济和环境上的优势,液相催化还原法清除水中的硝酸根一直被认为是最有前景的技术。为了促进该技术的在实际中的应用,人们一直致力于优化催化剂制备技术和反应条件,并深入研究硝酸根催化氢化的反应机理,以得到具有更高活性和氮气选择性的催化剂。 本文选取被广泛研究的Pd-Cu双金属,以TiO2(P25)为载体,通过光沉积法制备了Pd-Cu/TiO2催化剂,并将其用于催化还原硝酸根的实验中。通过对负载型催化剂的不同制备方法以及载体的考察,最终确定以P25为载体通过光沉积法制备的催化剂具有更高的活性与选择性。 本文分别研究了Pd-Cu/TiO2催化还原硝酸根和亚硝酸根的化学过程,并将重点集中在溶液的酸碱性以及负载金属成分对催化剂反应活性和选择性的影响上。结果发现,在酸性环境中,亚硝酸根具有较高的还原速率,而且最终氮气的选择性也较高。另外通过使用不同的缓冲剂做对比实验还发现,醋酸能更好地提高催化剂的活性并获得更高的氮气选择性。在硝酸根催化还原部分,实验发现,在碱性环境下,硝酸根能以更快的速率被还原成亚硝酸根,但是亚硝酸根的进一步还原被溶液中生成的大量氢氧根离子所阻碍。 最后在实验的基础上,结合硝酸根催化还原的机理,本文提出了两步法催化还原溶液中硝酸根的思路。首先将溶液控制在碱性环境,促使硝酸根以最快的速率和最高的选择性被还原成亚硝酸根,然后加入缓冲剂,将溶液调节成酸性环境,促使亚硝酸根以最快的速率和最高的选择性被还原成氮气。在实验中,通过使用两步法的策略,取得了较好的降解硝酸根的效果:在60min内,硝酸根的脱除率为91.6%,氮气的选择性为96.8%。 借助TEM、H2-TPR、CO-FTIR等手段对催化剂进行了表征。结果显示在新制备的催化剂上Pd-Cu形成了特殊的双金属结构,这种结构保证了催化剂高的活性和选择性。在新制备的催化剂中,铜以还原态形式存在,但是在反应后的催化剂中铜处于氧化态,说明铜参与了催化还原硝酸根的反应。结合溶液酸碱性对该反应产生的影响,本文对硝酸根催化还原过程给出了解释,即硝酸根只能在Pd-Cu双金属上被还原,而且首先是被铜物种所还原,碱性环境有利于氧化态铜的存在,从而能促进硝酸根的吸附,提高硝酸根的降解速率。亚硝酸根只能在单金属钯上被还原,氢氧根离子能强烈抑制亚硝酸根在活性中心上的吸附,所以酸性条件有利于亚硝酸根的催化还原以及氮气选择性的提高。
【学位授予单位】:南开大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TU991.2

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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前4条
1 吴耀国;地下水环境中反硝化作用[J];环境污染治理技术与设备;2002年03期
2 易秀,薛澄泽;氮肥在(土娄)土中的渗漏污染研究[J];农业环境科学学报;1993年06期
3 胡国臣,张清敏,王忠,常晓青;地下水硝酸盐氮污染防治研究[J];农业环境保护;1999年05期
4 武志杰;化学肥料与生物圈[J];农业环境保护;1994年06期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 康海彦;纳米铁系金属复合材料去除地下水中硝酸盐污染的研究[D];南开大学;2007年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 宫俊华;毕研文;杨永恒;张健;;泰山四叶参根外施肥技术[J];安徽农学通报;2006年09期
2 刘江霞;罗泽娇;靳孟贵;廉晶晶;李永勇;;利用固态有机碳源的地下水生物反硝化及影响因素研究进展[J];安徽农业科学;2008年04期
3 曹嘉洌;刘书琦;王文青;张文清;;甲壳素包裹型缓释肥料养分释放特性研究[J];安徽农业科学;2008年23期
4 曾宪锋;邱贺媛;李静;黄佳聪;;铜鼓嶂产10种野菜中硝酸盐·亚硝酸盐及Vc的含量[J];安徽农业科学;2008年31期
5 储茵;合肥市地下水硝酸盐氮污染程度及其防治对策的研究[J];安徽农业大学学报;2001年01期
6 叶良涛;左胜鹏;;脱氮硫杆菌自养反硝化及其影响因素研究进展[J];环境科学与管理;2011年03期
7 尹雅芳;刘德深;李晶;苗迎;吴旺发;;中国地下水污染防治的研究进展[J];环境科学与管理;2011年06期
8 刘付程;史学正;于东升;;近20年来太湖流域典型地区土壤酸度的时空变异特征[J];长江流域资源与环境;2006年06期
9 刘相超;吕平毓;吴林键;高梧;;三峡库区箭滩河硝酸盐氮及亚硝酸盐氮分布特征[J];重庆交通大学学报(自然科学版);2011年06期
10 陈建耀;王亚;张洪波;赵新峰;;地下水硝酸盐污染研究综述[J];地理科学进展;2006年01期
中国重要会议论文全文数据库 前5条
1 王小兰;李季;;山东省寿光市蔬菜种植区地下水硝酸盐污染状况研究[A];2008中国环境科学学会学术年会优秀论文集(上卷)[C];2008年
2 孙道林;胡淑恒;;安徽新农村建设中的地下水污染与防治[A];安徽节能减排博士科技论坛论文集[C];2007年
3 李长生;杨正礼;;我国农业废弃物污染与利用现状及对策研究[A];循环农业与新农村建设——2006年中国农学会学术年会论文集[C];2006年
4 钱海燕;樊皙文;黄国勤;王兴祥;赵其国;;菜园土壤退化现状及其防治技术研究进展[A];全国农业面源污染综合防治高层论坛论文集[C];2008年
5 金相灿;姜霞;王圣瑞;许秋瑾;胡小贞;;水环境科学技术发展研究报告[A];2006-2007环境科学技术学科发展报告[C];2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张立辉;复合膜生物反应器地下水脱氮技术研究[D];华东理工大学;2011年
2 李雅;Fe~0-PRB修复地下水中铬铅复合污染的研究[D];西北农林科技大学;2011年
3 陈学华;ArcGIS支持下的小流域农业非点源污染模型研究[D];华中科技大学;2012年
4 孙传范;小麦氮素利用效率的生理生态与氮肥调控研究[D];南京农业大学;2002年
5 张燕;催化还原去除地下水中硝酸盐的研究[D];浙江大学;2003年
6 赵允格;成垄压实条件下氮素迁移转化规律研究[D];西北农林科技大学;2002年
7 张玉珍;九龙江上游五川流域农业非点源污染研究[D];厦门大学;2003年
8 金赞芳;城市(杭州)地下水污染源解析与修复技术研究[D];浙江大学;2004年
9 赵俊晔;冬小麦植株-土壤氮素循环及产量与品质形成生理基础的研究[D];山东农业大学;2004年
10 李金荣;河流渗滤系统对已污染河水净化作用的模拟研究[D];长安大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王华玲;丹江口库区代表性水源地农村水污染控制措施的研究[D];华中农业大学;2010年
2 李栋;固定化细胞膜生物反应器脱除地下水中硝酸盐的研究[D];华东理工大学;2011年
3 费宇雷;离子交换法脱除地下水中的硝酸盐[D];华东理工大学;2011年
4 迟峰;反渗透法脱除地下水中硝酸盐的研究[D];华东理工大学;2011年
5 郑丽银;城市河道水源中氮素脱除技术研究[D];江南大学;2010年
6 褚利平;抚仙湖流域烤烟坡地壤中流氮磷浓度的动态特征研究[D];西南林业大学;2010年
7 姚松涛;零价铁法去除地下水中硝酸盐的试验研究[D];沈阳建筑大学;2011年
8 张淑亚;利用固态有机碳源和包埋菌处理地下水中硝酸盐的试验研究[D];沈阳建筑大学;2011年
9 和亮;京郊地下水硝态氮状况及设施菜地填闲作物利用研究[D];河北农业大学;2011年
10 张豫;淮河流域高癌区人群NO_3~--N、NO_2~--N暴露与健康风险[D];河南大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张燕,陈英旭,刘宏远;Pd-Cu/γ-Al_2O_3催化还原硝酸盐的研究[J];催化学报;2003年04期
2 徐新华,刘永,卫建军,汪大翚;纳米级Pd/Fe双金属体系对水中2,4-二氯苯酚脱氯的催化作用[J];催化学报;2004年02期
3 陈建耀;王亚;张洪波;赵新峰;;地下水硝酸盐污染研究综述[J];地理科学进展;2006年01期
4 汪民,吴永锋;地下水环境工程──水文地质学发展的一个新动向[J];地球科学;1995年04期
5 刘菲;黄园英;张国臣;;纳米镍/铁去除氯代烃影响因素的探讨[J];地学前缘;2006年01期
6 李庆诚;;全国重点环境考核城市地下水污染概况与防治对策[J];地下水;1992年01期
7 冯锦霞;朱建军;陈立;;我国地下水硝酸盐污染防治及评估预测方法[J];地下水;2006年04期
8 唐玉斌;吕锡武;陈芳艳;;纳米铁降解水中偶氮染料酸性红B的动力学研究[J];环境科学与技术;2006年10期
9 尉元明,朱丽霞,康凤琴;甘肃不同生态区化肥施用量对农业环境的影响[J];干旱区研究;2004年01期
10 周锡堂,刘乃忠;地浸铀矿山氮系污染物的某些行为研究[J];桂林工学院学报;2001年02期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 高艳阳,徐春彦;催化分光光度法测定痕量亚硝酸根[J];华北工学院学报;1997年02期
2 孙彩霞,王琴,何云峰,陈英旭;催化还原脱除地下水中的硝酸盐[J];环境科学动态;2003年02期
3 苏玉兰;付建丽;金花;应浙聪;吴继宗;;硝酸介质-荧光法测定亚硝酸根的分析方法[J];中国原子能科学研究院年报;2007年00期
4 林桂花,杨浩文;用差示紫外分光光度法直接测定地表水中的亚硝酸根和硝酸根[J];广东水利水电;2002年02期
5 张燕,陈英旭;催化还原去除地下水中亚硝酸盐[J];中国给水排水;2002年09期
6 ;用H_2催化还原NO_x制NH_3的研究[J];四川大学学报(工程科学版);1979年02期
7 马明明,李刚;8-羟基喹啉作偶合试剂分光光度法测定水中亚硝酸根[J];西安工业学院学报;2000年04期
8 陈运生,訾言勤,陈立国;催化动力学极谱法测定亚硝酸根的研究[J];现代科学仪器;2000年02期
9 刘传湘,李贵荣,王永生;结晶紫催化氧化光度法测定水中亚硝酸根[J];南华大学学报(理工版);2001年03期
10 赵彩玲;碘化钾紫外分光光度法测定水中微量亚硝酸根[J];山西电力;2004年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 王洋;范世华;;芯片式流通池顺序注射化学发光法测定水中的亚硝酸根[A];第二届全国微全分析系统学术会议论文摘要集[C];2004年
2 刘祥虎;张杰;范建伟;;TiO_2-Pt的制备及在处理Cr(Ⅵ)中的应用[A];持久性有机污染物论坛2010暨第五届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2010年
3 丁光辉;蒋晓原;;氮氧化物(NO_x)催化还原研究进展[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
4 朱鹏;李雪辉;黄苑;肖建华;王乐夫;;SO_2和NO在硫化NiW/Al_2O_3上的同时催化还原[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
5 吴湘江;洪卫国;王建魁;王蔚知;伍曼姣;张海云;易清平;;催化动力学光度法测定痕量亚硝酸根——亚硝酸根-中性红-溴酸钾体系[A];中国化学会第八届多元络合物会议论文[C];2002年
6 张晨曦;王雪峰;;TBD催化还原CO_2机理的理论研究[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
7 庄永涛;何凯;王婧;黄伟;李哲;;蜂窝状Fe-Mo/ZSM-5催化剂的制备及其对NOx催化还原性能的研究[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
8 董存智;;煌焦油蓝分光光度法测定微量亚硝酸根[A];面向21世纪的科技进步与社会经济发展(上册)[C];1999年
9 王瑶;傅钢;徐昕;万惠霖;;N_2O在FeO~+上催化还原的理论研究[A];中国化学会第九届全国量子化学学术会议暨庆祝徐光宪教授从教六十年论文摘要集[C];2005年
10 龚跃法;张方林;黄怡康;;面包酵母催化还原2-苯基丙醛的研究[A];中国化学会第四届有机化学学术会议论文集(上册)[C];2005年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 桑雪骐;吃酸菜要避开亚硝酸盐[N];中国消费者报;2002年
2 青华 刘肖;我国蔬菜农药残留研究获进展[N];中国食品质量报;2004年
3 秦亚洲;我国科学家揭开湖水突然变臭之谜[N];新华每日电讯;2005年
4 燕奇;烟气脱硝 1100亿惹人眼[N];中国电力报;2005年
5 徐允上;国华电厂——50亿总投资中7亿“姓”环保[N];苏州日报;2007年
6 万国江 中国科学院地球化学研究所、环境地球化学国家重点实验室研究员;揭开“黑潮”之谜[N];中国水利报;2005年
7 记者 李军;华电灵武打造全国最大火电厂[N];宁夏日报;2009年
8 刘军;新型污水处理技术高效快捷[N];中国化工报;2003年
9 记者 蒋春;消费者严防食用工业盐[N];上饶日报;2006年
10 张伦;酪胺合成新路线[N];医药经济报;2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘帅;醛酮的催化还原和Rho激酶抑制剂的设计合成及活性测试[D];天津大学;2012年
2 高建峰;水中硝酸盐氮复合催化还原无害化的原理和技术研究[D];南开大学;2004年
3 张燕;催化还原去除地下水中硝酸盐的研究[D];浙江大学;2003年
4 胡辉;脉冲放电生成一氧化氮的规律及呼吸衰竭救治仪的研究[D];华中科技大学;2005年
5 唐晓剑;固态冰相中苯酚的光化学转化规律[D];吉林大学;2009年
6 康海彦;纳米铁系金属复合材料去除地下水中硝酸盐污染的研究[D];南开大学;2007年
7 王苗苗;基于纳米金催化还原的精细化学品清洁合成研究[D];复旦大学;2012年
8 卫建军;纳米级Pd/Fe双金属对水中氯酚的催化脱氯研究[D];浙江大学;2004年
9 张卫华;纳米Ni/Fe及超声辅助纳米Ni/Fe对水中氯代有机物脱氯研究[D];东北师范大学;2008年
10 朱小红;电沉积聚合物和纳米颗粒构造电化学传感器以及纳米电极的研制[D];中国科学技术大学;2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 杨德成;Pd-Cu/TiO_2催化还原水中的硝酸根和亚硝酸根[D];南开大学;2011年
2 成豪;铁催化还原氮氧化物的实验研究[D];东华大学;2012年
3 易艳妮;几种氟喹诺酮类药物残留和亚硝酸根的检测新方法研究与应用[D];南华大学;2012年
4 姚卫华;Cu/Sepiolite选择催化还原性能的研究[D];北京工业大学;2003年
5 吴以保;纳米Pd/SnO_2催化剂制备与催化还原硝酸盐的研究[D];华南理工大学;2010年
6 郭燕妮;纳米Pd/TiO_2-SnO_2催化剂制备与催化还原硝酸盐的研究[D];华南理工大学;2011年
7 蒋丽萍;杂环化合物与核酸的相互作用及其对亚硝酸根电催化的研究[D];华中师范大学;2005年
8 宇娜娜;稀土氧化物用于催化还原脱除NO的实验研究[D];大连理工大学;2012年
9 刘苗苗;Pd-Cu/AC催化还原去除地下水中硝酸盐研究[D];重庆大学;2011年
10 周敏莉;氧化亚铜催化腈化碘苯类化合物及Pd(0)复合物催化还原硝基苯类化合物[D];南京大学;2012年
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