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《南开大学》 2005年
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微污染水中微囊藻毒素的脱除技术研究

乔瑞平  
【摘要】:微囊藻毒素是水体富营养化藻类中产生的一类肝脏毒素,是潜在的肿瘤促进剂,而且具有化学稳定性,不能被常规饮用水处理工艺有效地脱除。高级氧化技术是以羟基自由基(·OH)为主要氧化剂的水处理技术,在适当的条件下,可以将污染物矿化为水、二氧化碳和无机盐。高级氧化技术为微污染水中微囊藻毒素的降解指明了方向。 为了研究微囊藻毒素的降解技术,首先优化了从实验室培养的铜绿微囊藻中提取微囊藻毒素的程序,并建立了固相萃取和高效液相色谱(SPE-HPLC)富集和分析微囊藻毒素的方法。本文以广泛存在的微囊藻毒素MC-LR、MC-RR 为研究目标,采用了均相高级氧化技术如UV/H2O2光氧化和Fenton 试剂氧化、非均相高级氧化技术如UV/TiO2-Fe3+光催化氧化、常规混凝与Fenton 试剂氧化联用技术以及高锰酸钾氧化技术等,研究了微囊藻毒素的降解行为。 研究结果表明,UV/H2O2光氧化能有效地降解微囊藻毒素,·OH 氧化和UV光分解是微囊藻毒素降解的直接原因;藻毒素的降解经历了异构化、·OH 对共轭二烯和肽键的亲电加成、ADDA 和肽环断裂、有机中间体的进一步降解等过程,降解过程能近似用准一级动力学方程描述;根据UV 光分解、H_2O-2 和·OH 氧化微囊藻毒素的原理和稳态近似法,建立了UV/H_2O_2 光氧化降解藻毒素的动力学模型,能很好地解释溶液中H_2O_2、HO-2 、CO-3 、HCO-3 等对藻毒素降解的影响;对比实验表明UV 光分解对藻毒素有一定的降解作用,而H2O2氧化藻毒素的效率很低。UV/H_2O_2 光氧化体系中,UV 和H-2O_2 氧化去除藻毒素具有协同作用,H_2O_2 在UV 照射下产生的·OH 对藻毒素有很强的氧化能力;UV/H_2O_2 光氧化过程中溶液pH 值的变化,说明藻毒素并不是直接被矿化为CO2、H_2O 和其它无机小分子物质,而是经历了一系列中间产物,由大分子逐渐变为小分子物质;藻毒素的降解效率与其起始浓度、pH 值、H_2O_2浓度、光照强度及反应时间等有关。藻毒素起始浓度的增加会显著减小其降解速率。在中性和弱碱性条件下,藻毒素的降解速率较快。在较低的H_2O_2浓度范围(0~1 mmol·L~(-1_)内,H_2O_2浓度的增加可以显著地提高藻毒素的降解速率,MC-LR、MC-RR 降解的总表观速率常数kobs与H_2O_2 浓度的关系可分别表示为: k_(obs) = 0.0378C_(H_2O_2)0.2115(MC-LR) 、k_(obs) = 0.0512C_(H_2O_2_0.1467(MC-RR)。H_2O_2 浓度较高时,会明显抑制藻毒素的降解。光照强度的增大能促进藻毒素的降解,但是二者之间并没有直接的正比关系。最佳实验条件下,起始浓度为0.20 mg/L 的MC-LR 和0.72mg/L 的MC-RR 溶液的去除效率分别可以达到80.8%和94.8%。 Fenton 试剂也能有效地氧化微囊藻毒素,但氧化机理与UV/H_2O_2 光氧化有所差异。反应初始阶段,大部分微囊藻毒素得到降解,降解过程与准一级动力学有很好的相关性,然后进入一个相对缓和的氧化过程;藻毒素的降解效率与
【学位授予单位】:南开大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:X52

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【引证文献】
中国期刊全文数据库 前2条
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1 任晶;UV/H_2O_2对铜绿微囊藻抑制特性及其对微囊藻毒素降解机理研究[D];复旦大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 马庆伟;UV_(365)/NaNO_2对Microcystin-LR的降解机理及对铜绿微囊藻生长和产毒的影响[D];复旦大学;2011年
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【参考文献】
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【共引文献】
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6 于世龙;韩玉林;付佳佳;黄苏珍;;富营养化水体植物修复研究进展[J];安徽农业科学;2008年31期
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10 李凡修;黄瑜;;六氯苯在TiO_2催化下的光降解研究[J];安徽农业科学;2011年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 申晴;崔莉凤;赵硕;;铜绿微囊藻毒素提取方法的比较研究[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集(第二卷)[C];2011年
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7 孟莉莉;徐广志;;固相萃取-高效液相色谱法测定水中痕量微囊藻毒素的研究[A];'2006天津市第十七届色谱学术交流会论文集[C];2006年
8 王玉;吴彦;王翠华;李国锋;;介质阻挡放电降解水中微囊藻毒素Microcystin-LR[A];中国物理学会静电专业委员会第十三届学术年会论文集[C];2006年
9 杨丽莉;胡恩宇;母应锋;纪英;;气相色谱-质谱联用法测定水中呋喃丹的研究[A];第三届科学仪器前沿技术及应用学术研讨会论文集(一)[C];2006年
10 苏宇亮;吴杰;方黎;;直接进样高效液相色谱法测定水中甲萘威[A];国产科学仪器应用、创新和产业化学术研讨会论文集(二)[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 王昊;北方都市生态人工湿地深度处理污水厂二级出水的研究[D];中国矿业大学(北京);2011年
2 徐瑶;富营养化水体微囊藻分子生态研究[D];南京师范大学;2011年
3 张树林;中草药对铜绿微囊藻的抑制作用及机理研究[D];中国海洋大学;2011年
4 陶益;UV-C辐照对典型藻类生长抑制效果与机理研究[D];清华大学;2010年
5 郑忠明;武汉市城市湖泊湿地退化与植被恢复研究[D];华中农业大学;2011年
6 张艳;浸没式超滤膜处理含藻水及膜污染控制研究[D];哈尔滨工业大学;2011年
7 黄利东;湖泊沉积物对磷吸附的影响因素研究[D];浙江大学;2011年
8 刘红玉;表面活性剂对水生植物的损伤及生物降解研究[D];湖南农业大学;2001年
9 卞建春;镉的雄性动物生殖毒理学的研究[D];东北农业大学;2003年
10 朱光灿;饮用水中微囊藻毒素降解机理与去除技术研究[D];河海大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 曾毅;基于植物群落分析的武汉城市湖泊湿地植被恢复典型模式研究[D];华中农业大学;2010年
2 赵巧玲;植物浮床对精养池塘水质及浮游藻类群落结构的效应[D];华中农业大学;2010年
3 向安;云南富营养化高原湖泊噬藻体及其宿主多样性的初步研究[D];昆明理工大学;2010年
4 陈珠丽;胶体金免疫层析技术快速检测水中微囊藻毒素-LR的研究[D];浙江大学;2011年
5 李建娜;组合人工湿地污水处理系统实践研究[D];中南林业科技大学;2007年
6 程起跃;曝气生物滤池预处理水源水中微囊藻毒素的研究[D];东华大学;2011年
7 夏莉莉;复合微生物絮凝剂的条件优化、成分分析及其对蓝藻水华的研究[D];东华大学;2011年
8 尹静;沙雷氏菌产耐有机溶剂蛋白酶的研究[D];江南大学;2011年
9 宁静;污水胁迫对人工湿地植物生理化特性影响的研究[D];山东建筑大学;2011年
10 田珍;浮沉池工艺处理引黄水库水的试验研究[D];山东建筑大学;2011年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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3 吴振斌,陈辉蓉,雷腊梅,宋立荣,付贵萍,金建明,贺锋,何振荣;人工湿地系统去除藻毒素研究[J];长江流域资源与环境;2000年02期
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1 唐铭;丁亮;吴强;吴再民;;预氯化-粉末活性炭工艺处理藻类水的应用[A];浙江省2005年给水排水论文集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前6条
1 朱光灿;饮用水中微囊藻毒素降解机理与去除技术研究[D];河海大学;2004年
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5 季颖;二氧化氯去除水中微囊藻毒素及氧化动力学的研究[D];哈尔滨工业大学;2007年
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中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 陈一萍;Fenton作用去除藻毒素的效能与机制[D];福州大学;2005年
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【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前2条
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中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 吴明松;二氧化氯对水中微囊藻毒素和隐孢子虫卵囊的去除效能研究及毒副作用探讨[D];哈尔滨工业大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前3条
1 周勤;饮用水中藻毒素和内分泌干扰物深度处理技术[D];江南大学;2010年
2 刘洁;类Fenton试剂用于烟气脱硫的高效可行性研究[D];北京化工大学;2009年
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【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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2 陈登霞;杨静;赵小蓉;顾彦;黄应平;;水体微囊藻毒素的消减研究进展[J];三峡大学学报(自然科学版);2009年05期
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10 陈晓旸;薛智勇;吴丹;王卫平;朱凤香;吴传珍;;微囊藻毒素的检测方法及其降解技术研究进展[J];安徽农业科学;2009年03期
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1 化存才;;高校招生规模与相关问题的动力学模型及政府调控[A];中国力学学会学术大会'2009论文摘要集[C];2009年
2 杨峰;王浣尘;苏懋康;;上海市宏观社会经济动力学模型[A];发展战略与系统工程——第五届系统工程学会年会论文集[C];1986年
3 刘建成;于华男;徐玉如;;水下机器人水动力模型的辨识[A];第五届全国水动力学学术会议暨第十五届全国水动力学研讨会文集[C];2001年
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5 金明杰;张昆;任路静;黄和;;花生四烯酸发酵动态代谢通量分析模型[A];第三届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(上)[C];2006年
6 徐莹;何国庆;;弹性蛋白酶分批发酵动力学模型的建立[A];中国食品科学技术学会第五届年会暨第四届东西方食品业高层论坛论文摘要集[C];2007年
7 范守文;徐礼钜;;一种新型并联机床的动力学解析模型[A];第十三届全国机构学学术研讨会论文集[C];2002年
8 刘迎春;余跃庆;;柔性机器人操作柔性负载的建模新方法[A];第十三届全国机构学学术研讨会论文集[C];2002年
9 海江涛;彭灿;;知识创新的动力学模型与组织知识管理战略的选择[A];第四届中国科学学与科技政策研究会学术年会论文集(Ⅰ)[C];2008年
10 杨俊杰;罗世辉;封全保;;纵向力作用下重载机车车钩安全性分析模型[A];中国铁道学会牵引动力委员会机车动力学及强度学组2008年学术年会——大功率交流传动机车/动车组总体、车体及转向架关键技术研讨会论文集[C];2008年
中国重要报纸全文数据库 前10条
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4 山居;四市共建水质卫生监测平台[N];无锡日报;2009年
5 江山;“杀藻”课题实验室成果获突破[N];无锡日报;2007年
6 闫盛霆;昆仑功力机械制造公司领先降解餐具市场[N];中国乡镇企业报;2000年
7 记者 王越炜;环保多方求索 降解再成焦点[N];中国包装报;2002年
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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7 吴明松;二氧化氯对水中微囊藻毒素和隐孢子虫卵囊的去除效能研究及毒副作用探讨[D];哈尔滨工业大学;2011年
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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2 李艳波;假单胞菌M-6降解微囊藻毒素的效能和机理研究[D];福州大学;2006年
3 李爱;近岸养殖区中氯霉素迁移转化规律的研究[D];大连海事大学;2006年
4 魏岩岩;电解法、Fenton试剂法处理有机废气吸收液的比较研究[D];浙江大学;2006年
5 陈炜;聚乳酸的改性及其组织工程支架药物释放研究[D];天津大学;2004年
6 孟秀梅;真菌降解制备芹菜全营养饮品研究[D];华中科技大学;2005年
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8 赵思珍;超临界水降解聚丙烯和丁腈橡胶研究[D];西北大学;2006年
9 胡婷婷;高铁酸钾降解偶氮类染料研究[D];同济大学;2008年
10 颜震;氧化亚铁钩端螺旋菌生长与浸矿过程模型及过程在线监测与控制研究[D];山东大学;2005年
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